【摘 要】
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随着科技的进步和生活质量的提高,不断增加的工业、农业生产活动产生了越来越多的有害环境污染物,这些污染物被排放到水生环境中,从而引起了全世界对环境和健康的严重关注。
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随着科技的进步和生活质量的提高,不断增加的工业、农业生产活动产生了越来越多的有害环境污染物,这些污染物被排放到水生环境中,从而引起了全世界对环境和健康的严重关注。光催化技术是一种有效且可持续的环境修复方法,可以在温和的环境条件下将有毒、难降解污染物光催化降解为矿化的小分子,例如CO2、H2O、卤素等。然而传统广泛使用的光催化剂(TiO2、ZnO)仅吸收不到所有入射太阳辐射5%的紫外线。如何将光吸收的光谱范围扩展到可见光(42%的太阳光)和红外线(53%的太阳光),对宽禁带半导体进行化学修饰,精细设计光催化剂的电子能带结构,来优化光收集和电荷分离成为一项重要的科学问题。最近,等离激元材料因其独特的等离激元共振特性及较强的可见光吸收能力而受到了广泛的关注。但是金属等离激元产生的热载流子寿命过短,大多以热辐射的形式消耗掉。如何构建合适的等离激元结构,优化光电分离方案,分析光催化降解过程中的各种影响因素,用于光催化降解环境污染物将显得十分重要。本论文通过构建可调变等离子体共振的Au@SnO2核壳结构,匹配能带结构,优化光电分离方案,实现高效可见光催化降解各类环境污染物。本文研究内容主要包括以下几方面:(1)采用种子生长法制备了各种尺寸、长径比的Au纳米球和Au纳米棒,随后利用水热法分别在Au纳米球、纳米棒表面自组装一层SnO2纳米粒子,得到系列Au@SnO2核壳结构。通过XRD、TEM、SEM、UV-Vis吸收光谱、XPS等手段对样品组成和结构进行详细表征。通过调节Au内核尺寸、SnO2外壳厚度、壳疏密度、材料形貌等因素对等离子体共振吸收和能带结构的影响,调控优化合成与生长的工艺条件,实现核壳结构的可控合成。(2)利用Au@SnO2球壳材料,研究等离子体共振吸收的移动(红移/蓝移)对光催化降解罗丹明B性能的影响,以及光催化性能的激光波长依赖性和光照强度依赖性,分析上述核壳结构的各种合成与生长因素(内核尺寸、外壳厚度)对其光催化降解反应性能的影响,讨论光催化动力学过程分析和量子效率的计算。(3)研究了Au@SnO2棒壳材料在不同激发波长下的催化降解抗生素盐酸四环素的性能。采用不同激发波长光照,探讨光催化性能的激光波长依赖性和光照强度依赖性,分析光催化动力学过程,以及通过自由基捕获实验,阐述其光催化机理。
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