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石墨烯由于是由碳原子紧密堆积成单层二维的蜂窝状晶格结构,使其具有优越的物理、化学以及力学性能,从而使其成为材料科学、纳米电子器件和凝聚态物理等众多领域研究材料的新宠。然而,二维石墨烯片构成的石墨烯电极比表面积小,在很大程度上限制了其电容性能。石墨烯水凝胶等三维石墨烯因为其独特的三维多孔交联结构,使得它们具有大的比表面积,能够使电解质离子快速扩散,并可使电子多维传输。 因此,我们通过直接水热法成功地合成了三维(3D)石墨烯水凝胶(GH)材料。实验结果表明,所得产物的微观形貌为石墨烯片密集堆积的三维多孔结构,测得其比表面积约为236.9 m2 g-1。电化学结果表明,电流密度从0.2Ag-1增大到1Ag-1,比电容从115.2 F g-1下降到59.7 F g-1,表现出的电化学性能也不是很突出。为了进一步改善三维石墨烯水凝胶的性能,我们试着通过氮掺杂来实现。 鉴于以上的分析和实验,我们通过一步水热法合成三维(3D)氮掺杂石墨烯水凝胶(NG)材料。制备的材料表现出优异的机械性能,三个水凝胶呈三角形摆放可以支撑1165 g的重量。材料的形貌、结构和成分由X-射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、热重分析、N2吸脱附表征,电化学性能用循环伏安法、恒电流充放电和电化学阻抗谱等方法测试。实验结果表明,随着GO与尿素质量比增加,NG的三维交联的网络结构越加明显,介孔孔径范围从几十纳米变到几百纳米,由石墨烯薄片组成的孔壁也是更加清晰可见的。当GO与尿素比为3∶3时,NG石墨烯片的微观结构最好。X射线光电子能谱分析表明,N在石墨烯中主要以吡咯N,吡啶N,季/石墨N三种形式存在。电化学测试结果表明,氮含量为7.7%的三维NG在6 M KOH中表现出最好的电容性能(387.2 F g-1,1 A g-1)。此外,该样品在前300个循环出现了活化现象,并且在第300个循环时电容达到最大值(298.5 F g-1,5A g-1)比电容值,经过5500个周期电容仍保持在的最大值90.5%。这材料具有杰出的电化学性能主要是因为石墨烯掺入的吡咯氮和吡啶氮可以提供的赝电容。这也表明3D NG可以作为高性能超级电容器电极材料。