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水合物法分离气体混合物作为一种较为新颖的分离方法,近年来引起了国内外研究人员越来越多的关注。但是目前的研究主要集中在单平衡级的水合分离实验和计算方面,而对连续动态的水合分离过程涉及的较少。因此,本文重点是对连续过程中水合物法分离煤层气进行实验和模型研究,主要内容包括以下几个方面:
(1)自行设计和搭建了一套可以实现水合物法连续分离气体混合物的简易装置。此装置可以同时实现水合物的形成和化解。
(2)在6mol%的THF工作液中对煤层气的主要组分CH4进行了连续性水合实验研究。实验温度为278.15~282.15K,压力0.7~1.0MPa,工作液流量60L/h,原料气流量2~4L/min(标况下)。实验发现:本装置可以顺利实现连续性的水合过程,在实验条件下CH4能够生成水合物而N2不能生成水合物,从理论上推断通过形成水合物应该可以实现CH4和N2的有效分离,在水合物相中得到高浓度的CH4。
(3)对煤层气的模拟组分(CH450.44%+N249.56%)进行了水合分离实验研究,考察了温度在279.15~282.15K,压力在0.7~1.1MPa,原料气流量1~5L/min(标况下),工作液流量40~90L/h的条件下不同因素对水合分离效果的影响。结果表明在实验范围内:压力增加、温度降低使得水合物的形成量增多,CH4的回收率增加,但压力增加水合物相中CH4含量增加,温度的影响正好相反;原料气的流量增加,水合物形成量增加,但是CH4回收率逐渐降低;工作液流量的大小对分离效果的影响不明显。水合物相中的CH4含量在52.11%~64.43mol%之间,比原料气提高了1.7~13.8个百分点,剩余气中CH4含量比原料气降低0.5~5.1个百分点;CH4回收率介于3.14~43.53%之间;工作液的储气量介于0.07~0.63L/L之间。
(4)根据实验结果拟合出CH4-N2-THF体系在连续过程中水合物生成动力学方程,同时结合微元法与Chen-Guo模型建立了适用于连续分离过程的预测模型。可预测温度、压力、原料气的流量等对实验结果的影响。其中不同温度压力下,水合物相组成、剩余气相组成、水合物形成量、CH4回收率的预测值与实验值的绝对值平均偏差AADP分别为6.93%、0.98%、20.21%和17.15%。原料气流量变化时,水合物相组成、剩余气相组成、水合物形成量的AADP分别为8.77%,2.23%,41.66%。说明所建立的模型具有较高的预测精度,但仍有待进一步提高。