纳米材料因其独特的结构和物理特性已成为当前科学研究的前沿领域。其中,以石墨烯、石墨炔和二硫化钼等为代表的一系列低维纳米材料最近更是获得了人们的广泛关注,并在纳米电子器件等领域逐步地展现出巨大的应用潜力。为达到灵活设计纳米电子器件及优化其性能的目的,从理论上探讨此类材料的基本物理性质及其调控方案因而成为一项重要的研究课题。本论文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统进行了石墨炔和二硫化钼纳米结构的力电磁学及输运等性质的理论模拟与计算,并在此基础上着重开展其电磁学等性质的调控研究,从而为石墨炔和二硫化钼的实际应用提供理论依据。主要研究内容和结论如下:1.研究了石墨炔材料(graphyne,graphdiyne,graphyne-3和graphyne-4)的力学特性、电子结构以及外加应变对其能带带隙的影响。研究发现,石墨炔结构中所含的碳原子炔键链使得其材料硬度与石墨烯相比大为减弱,其面内刚度随碳原子链中炔键数目的增加而降低。通过对石墨炔结构施加多种不同类型的应变,石墨炔的能带带隙可被显著改变。当双轴拉伸应变导致带隙增大,双轴压缩应变及单轴拉伸与压缩应变则致使带隙减小。特别地,拉伸应变作用下graphyne和graphyne-3均始终保持直接带隙半导体特性,其价带顶和导带底均位于M或S点,而graphdiyne和graphyne-4同样始终保持其直接带隙特性,且价带顶和导带底恒位于Γ点,与所施加的应变类型无关。该研究为制作基于应变调制的新型纳米电子和光电子器件提供了一种新方案。2.探讨了α-石墨炔(α-graphyne)纳米带的电子结构、磁学及输运性质。研究发现,基态时所有扶手椅形和锯齿形α-graphyne纳米带均表现直接带隙半导体性质,其带隙值随纳米带宽度的增加而减小。不过,扶手椅形纳米带为非磁性结构,而锯齿形纳米带两边缘处磁矩呈铁磁性排列但指向相反。通过施加一横向电场,我们证明锯齿形纳米带在特定电场强度范围内可转变为半金属。基于锯齿形α-graphyne纳米带所搭建的双极系统,我们进一步发现结构对称性对于锯齿形纳米带的电子输运行为起着关键作用。在此基础上,通过控制偏压方向和电极的磁化,我们成功实现了自旋极化率接近100%的双极自旋过滤效应和强度超过500,000%的磁致电阻效应。该研究提出了一种新的自旋电子器件设计和自旋电流操控方案,揭示了锯齿形α-石墨炔纳米带在自旋电子学中的良好应用前景。3.分析了外加应变和电场对单层二硫化钼(Mo S2)及其纳米带电子结构的影响。研究发现,当施加一双轴均匀应变时,单层二硫化钼的能带带隙将随应变强度的增加而单调减小直至关闭。在此过程中,依次可观察到直接带隙半导体-间接带隙半导体以及半导体-金属两类重要的特性转变现象,分别对应于应变强度为1%和10%处。另一方面,通过施加横向或垂直电场方法,我们还实现了对扶手椅形二硫化钼纳米带能带的有效调制。结果表明,横向电场下单层扶手椅形纳米带的带隙显著减小并最终关闭,带隙关闭所对应的电场阈值将随纳米带宽度增加而逐渐降低。对于多层纳米带体系,横向及垂直电场则均可导致带隙减小直至关闭,不过两者具有不同的调制能力,当垂直电场下带隙关闭所对应的电场阈值随层数增加而减小,横向电场下其与层数无关。4.讨论了表面吸附和替位掺杂对单层二硫化钼电磁学性质的影响。通过控制原子掺杂浓度、吸附或替位掺杂方式以及杂质原子类型,我们发现掺杂二硫化钼材料将具有丰富的电磁学性质,且其可由半导体转变为磁性金属甚至半金属,从而拓展了二硫化钼材料在磁学领域的应用范围。二硫化钼表面气体分子的吸附研究表明,气体分子将物理吸附于二硫化钼表面并充当其电荷受主或施主角色,从而导致气体分子和二硫化钼间存在电荷转移现象。这一理论结果很好解释了二硫化钼基气体传感器的相关实验现象,为其应用提供了理论支撑。5.研究了多种石墨烯/二硫化钼范德瓦尔斯异质结的几何与电子结构。研究发现,石墨烯/二硫化钼异质结的能带可近似看作是由构成其几何结构的石墨烯和二硫化钼的相应能带叠加所得,石墨烯的π和π?亚能带将出现在二硫化钼的带隙内,从而石墨烯的基本能带特征得以保留。尽管这样,石墨烯和二硫化钼层之间仍存在较弱的电子耦合效应,其源于石墨烯和二硫化钼界面处电荷的重新分布以及层间的电荷转移行为。因为二硫化钼对石墨烯能带的影响极小,室温下异质结可具有与孤立石墨烯比拟的迁移率。采用这种异质结形式能大大提高二硫化钼的导电性能,这对于改善二硫化钼纳电器件的性能有着重要参考价值。此外,通过在四层形式的二硫化钼/石墨烯异质结中施加一垂直电场,我们证明费米能级处将打开一较大带隙,为石墨烯能带工程提供了一种新思路。