固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种具有广泛应用前景的发电装置。直接以碳氢化合物（例如甲烷）为燃料的SOFC具有许多优势，例如燃料多样性，较高的总燃料效率和较简单的操作系统等优点。目前被广泛研究的镍基阳极的所面临的重要挑战是如何有效地抑制阳极的积碳行为。虽然众多研究者致力于开发新型具有高抗积碳性能的阳极材料，但是非镍基阳极具有较低的电池性能。因此，镍基阳极仍然是SOFC阳极材料的最佳选择。所以通过对镍基阳极的改性来提高其抗积碳性能得到了人们的广泛研究。目前文献报道中关于提高镍基阳极抗积碳性能的方法有:(1)在燃料气中加入水蒸汽、CO2、O2或H2，从热力学上抑制积碳;(2)通过增加极化电流来促进积碳消除反应的进行;(3)向镍基阳极中添加另外一种金属来进行表面修饰或形成合金阳极;(4)在阳极外表面添加一种对燃料重整具有很高催化活性的催化剂来提高镍基阳极的抗积碳性能和稳定性;(5)改变镍基阳极中的离子导电相;(6)用具有较高活性的氧化物来修饰阳极;(7)改变电池构型为电解质支撑型。在本论文主要致力于开发用于甲烷和乙醇为燃料的SOFC的阳极催化层材料和新型抗积碳阳极材料，以及探究直接碳氢化合物SOFC中抑制积碳的新方法。研究内容主要包括阳极和催化剂对燃料的催化活性，抗积碳性能和相关的电池性能。　　首先，采用甘氨酸燃烧法(GNP)制备了价格低廉的Ni-Al2O3催化剂，将其用作以甲烷为燃料的SOFC的阳极催化涂层材料。对于甲烷部分氧化，水蒸汽重整，二氧化碳重整反应，Ni-Al2O3催化剂具有和Ru-CeO2相媲美的催化活性，而传统Ni基阳极的催化活性很低。甲烷-氧化剂混合气作为SOFC燃料时，两者采用不同比例对电池的性能影响很大，对于添加Ni-Al2O3催化层后的电池，当分别以CH4-O2、CH4-H2O和CH4-CO2为燃料时，电池可以取得和以H2为燃料时相近的功率输出。与Ru-CeO2催化层相比，Ni-Al2O3催化层具有更优秀的机械性能。研究表明:Ni-Al2O3催化剂并不能有效抑制以甲烷为燃料时电池阳极上的积碳，但是在甲烷中添加H2O或CO2后可以显著降低积碳。添加Ni-Al2O3催化层能够提高操作稳定性，这是因为Ni-Al2O3催化层可以保护阳极免于积碳，尤其是靠近阳极-电解质界面的电化学活性区域。　　其次，针对Ni-Al2O3催化剂存在较严重的积碳问题，我们采用掺杂碱金属和镧系金属氧化物来提高该催化剂的抗积碳性能。对于甲烷部分氧化，水蒸汽重整，二氧化碳重整反应，LiLaNi-Al2O3的催化活性比LaNi-Al2O3和LiNi-Al2O3的催化活性略高，但是比CaLaNi-Al2O3和CaNi-Al2O3的催化活性高很多。碱金属和镧系金属氧化物的掺杂都可以提高催化剂的操作稳定性和降低催化剂上的积碳量，其中，LiLaNi-Al2O3催化剂具有最优秀的稳定性和较好的抗积碳性能。以LiLaNi-Al2O3作为催化层时，电池可以取得可观的功率输出和较好的操作稳定性。　　催化层的导电性直接影响SOFC电流收集能力，因此我们通过向催化剂中加入具有高导电性的金属Cu来提高催化层的导电性。LiLaNi-Al2O3/Cu(50∶50 wt.％)催化剂表现出较好的催化性能，同时，其还具有和LiLaNi-Al2O3相媲美的抗积碳性能。金属Cu的添加可以降低LiLaNi-Al2O3催化剂积碳的石墨化程度。当Cu的加入量为50wt.％时，可以显著提高LiLaNi-Al2O3催化剂的导电性，与传统的Ni-YSZ阳极的导电性可以相媲美。而且催化层中金属Cu的加入并没有降低电池的功率输出。　　Ni-CexZr1-xO2催化剂在450-700℃温度范围内对乙醇部分氧化反应具有很好的催化活性。但是不同Ce/Zr比例对Ni-CexZr1-xO2的催化活性影响很大。Ni-Ce0.8Zr0.2O2催化剂具有最高的氢气选择性和最优的抗积碳性能，同时积碳的石墨化程度最低。添加Ni-Ce0.8Zr0.2O2作为功能层的以乙醇-氧气为燃料的电池在700℃取得了692 mW cm-2的最大功率密度，取得的功率密度和以氢气为燃料时的很接近。同时，该电池可以在700℃下稳定操作150 h而不发生明显的衰竭，从而保证了Ni-Ce0.8Zr0.2O2催化层材料在乙醇为燃料的SOFC中的广泛应用。　　和传统Ni-Al2O3和Ni-Ce0.8Zr0.2O2催化剂相比，Ni-BaZr0.4Ce0.4Y0.2O3-δ(BZCY)催化剂具有很强的储水能力，其在乙醇富集条件下具有非常突出的抗积碳性能。当乙醇燃料气中水蒸气含量增加时，Ni-BZCY催化剂上积碳速率的下降程度比Ni-Al2O3和Ni-Ce0.8Zr0.2O2更加明显。对于乙醇水蒸气重整反应，Ni-BZCY催化剂在低温下具有比Ni-Al2O3和Ni-Ce0.8Zr0.2O2催化剂更高的H2选择性和较低的CH4选择性。同时，Ni-BZCY对乙醇水蒸气重整反应具有很好的操作稳定性，在300 h的操作时间内没有任何衰竭。同时，我们将Ni-BZCY直接应用在以乙醇-水蒸汽为燃料的SOFC的阳极材料上，研究发现Ni-BZCY阳极上的积碳速率要比Ni-YSZ和Ni-SDC上的低很多。接下来，考察了GNP和物理混合法(PM)对Ni-BZCY催化活性和抗积碳性能的影响。Ni-BZCY(GNP)阳极具有比Ni-BZCY(PM)阳极更加优秀的抗积碳性能和催化活性。以Ni-BZCY(GNP)为阳极的电池在550-750℃，以C2H5OH-H2O为燃料时取得了和H2接近的最大功率密度。同时，该电池可以在600℃下稳定操作180 h而不发生明显的衰竭。以上结果表明Ni-BZCY可以广泛地应用在碳氢化合物水蒸汽催化重整反应领域以及采用内重整的直接碳氢化合物SOFC的阳极材料。　　最后，首次将氨气作为甲烷燃料的添加气来抑制镍基阳极和催化剂上的积碳。因为氨气的加入可以覆盖催化剂的表面酸性位，所以Ni-YSZ阳极以及Ni-Al2O3和LiLaNi-Al2O3催化剂的积碳速率均降低，但对它们积碳速率的影响不尽相同。由于Ni-Al2O3催化剂对氨气裂解反应具有较低的催化活性，使得实际气氛中具有较高浓度的氨气，从而导致Ni-Al2O3催化剂的积碳速率降低程度比LiLaNi-Al2O3更加明显。研究表明:在燃料气中添加氨气对于Ni-Al2O3催化剂降低积碳来说，比在催化剂中加入碱性金属氧化物更加有效。添加氨气可以提高以甲烷为燃料的电池的功率输出和操作稳定性。另外，在以甲烷-氨气为燃料的电池尾气中没有检测到NOx。该研究为SOFC抗积碳提供了一种更有效的新方法。