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传统Fenton高级氧化技术已经被广泛应用于治理污染废水、修复土壤等领域,但是由于其存在着pH适用范围窄、羟基自由基稳定性差、生成的铁泥易造成二次污染等缺点,在实际应用中受到一定局限。过硫酸盐高级氧化技术的出现则克服了以上问题,是近年来兴起的一种高效、氧化性强的污染物处理技术。过硫酸盐氧化技术的作用机理即是通过热、可见光、过渡金属离子、碱类物质、酚、醌等物质对过硫酸盐进行活化产生具有氧化活性的硫酸根自由基(S04·-),利用硫酸根自由基(SO4·-)具有氧化性强、存活寿命长以及对污染物的无选择性等特点去除污染物。本研究选取难降解有机污染物阿特拉津(ATZ)作为目标污染物,考察三价铁离子活化过一硫酸钾(PMS)的反应体系对阿特拉津的降解效果影响,并探讨其反应机理及ATZ的中间降解产物。本试验首先研究了单独Fe(Ⅲ)活化PMS体系中降解阿特拉津ATZ的效能。研究体系中过一硫酸钾浓度、Fe(Ⅲ)浓度、pH以及反应温度等因素对ATZ降解效果的影响,同时分析了自然水体中的共存物质(Cl-、SO4-、NO3-、腐殖酸(HA))对ATZ降解的影响。结果表明:在pH=3的条件下,ATZ的降解效果在一定范围内随着PMS浓度和Fe(Ⅲ)浓度的升高而增强,最佳条件下ATZ降解率仅为50%;而在pH=7时,ATZ的降解效果在一定范围内随着Fe(Ⅲ)浓度的升高而减弱。在Fe(Ⅲ)/PMS体系中,酸性以及中性条件下ATZ的降解效果较好。自然水体中的共存物质对Fe(Ⅲ)/PMS体系中ATZ的降解均存在抑制作用,其抑制作用强度如下:HA>SO4->C1->NO3-。然后,为了提高Fe(Ⅲ)/PMS体系对ATZ的降解效果,在反应体系中加入金属络合剂氨基三乙酸(NTA)。研究发现加入NTA后Fe(Ⅲ)/PMS体系中ATZ的降解效率大大提高,ATZ的降解效果均在一定范围内随着过一硫酸钾浓度和Fe(Ⅲ)浓度的升高而增加。当NTA和Fe(Ⅲ)的摩尔投加比为2时,ATZ的降解效果较好,过多的NTA反而消耗硫酸根自由基,进一步降低ATZ的去除率。NTA-Fe(Ⅲ)/PMS反应体系在中性以及弱碱性条件下对ATZ的降解效果较好,在酸性范围内NTA的加入并没有促进ATZ的降解。自然水体中的共存物质Cl-、SO4-、NO3-在一定浓度范围内对NTA-Fe(Ⅲ)/PMS反应体系中ATZ降解效果无影响,高浓度的HA对ATZ的降解有一定抑制作用,但是由于自然水体中HA含量约为几毫克到十几毫克,因此我们可以将腐殖酸的影响忽略不计。利用甲醇和叔丁醇作为自由基捕获剂鉴定反应体系的氧化活性物质。不同pH条件下Fe(Ⅲ)fPMS体系中氧化活性物质的种类不同,其中在pH=3的条件下硫酸根自由基对体系氧化性的贡献率较大,而在pH=8的条件下是硫酸根自由基和羟基自由基共同起到氧化作用。在NTA-Fe(Ⅲ)/PMS体系中,通过自由基捕获剂的实验表明,体系中不仅有硫酸根自由基和羟基自由基,其中还可能存在另外的氧化活性物质即高价铁(Fe(Ⅳ))。利用液相色谱主要检测到CDIT、DEA、DIA、DEDIA四种中间产物。其中CDIT是ATZ侧链结构上乙基上去氢得到的产物,DEA、DIA是ATZ被攻击侧链去掉氮原子上的乙基和异丙基的结果,DEDIA是DEA和DIA进一步被氧化的产物。