光催化促进的多相类Fenton催化剂的制备及其催化降解性能的研究

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本论文的主要研究工作是将多相Fenton氧化技术与光催化氧化技术联用以用于降解有机染料罗丹明B(RhB)。二者联合使用,既可以提高有机染料的降解效率,又可以循环使用催化剂,同时拓宽了催化剂的pH使用范围,降低了成本费用。基于水处理技术的研究现状,本论文开展了以下三个方面的研究工作。本论文第二章选用光催化剂g-C3N4、电子传输能力强的还原氧化石墨烯(rGO)与β-FeOOH复合。首先利用超声法和高温煅烧法使g-C3N4与rGO结合,制备出g-C3N4/rGO,然后再用油浴法将β-FeOOH负载到g-C3N4/rGO上,制备出含有不同β-FeOOH质量分数的β-FeOOH/g-C3N4/rGO。利用复合催化剂β-FeOOH/g-C3N4/rGO在可见光和H2O2同时存在下(光促Fenton)催化降解RhB,发现β-FeOOH/g-C3N4/rGO光促Fenton催化活性较单独β-Fe OOH和g-C3N4明显提高,催化活性的提高可归因于Fenton氧化反应与光催化反应之间的协同效应,并据此为β-FeOOH/g-C3N4/rGO的光促Fenton催化过程提出了一个可能的反应机理,最后利用循环实验验证了β-FeOOH/g-C3N4/rGO具有较好的稳定性。本论文第三章使用g-C3N4与Bi2Fe4O9复合催化降解罗丹明B(Rh B)。首先将水热合成的Bi2Fe4O9与三聚氰胺放一起研磨均匀,经过高温煅烧得到Bi2Fe4O9质量分数不同的Bi2Fe4O9/g-C3N4复合催化剂。将复合催化剂在可见光和H2O2存在下催化降解RhB,发现Bi2Fe4O9/g-C3N4光促Fenton催化活性较单独Bi2Fe4O9和g-C3N4明显提高,催化活性的提高可归因于Fenton氧化反应与光催化反应之间的协同效应,并据此为Bi2Fe4O9/g-C3N4的光促Fenton催化过程提出了一个可能的反应机理,最后利用循环实验验证了Bi2Fe4O9/g-C3N4具有较好的稳定性。本论文第四章采取碱性g-C3N4与Cu2+配位结合制备Cu-CNK-OH。首先利用前驱体KCl和NaOH高温煅烧合成出含不同NaOH质量的碱性g-C3N4(CNK-OH),之后通过浸渍法使Cu2+与CNK-OH结合,制备出含铜质量分数不同的Cu-CNK-OH。将复合催化剂在可见光和H2O2存在下催化降解RhB,发现Cu-CNK-OH光促Fenton催化活性较单独g-C3N4明显提高,催化活性的提高可归因于Fenton氧化反应与光催化反应之间的协同效应,并据此为Cu-CNK-OH的光促Fenton催化过程提出了一个可能的反应机理,最后利用循环实验测试Cu-CNK-OH的稳定性。本论文将多相类Fenton氧化技术与光催化氧化技术联合使用,使其成为一种新型的AOT,并探究了复合催化剂在有无光照、有无H2O2等条件下的各种催化降解反应,为AOTs的联用提供了新的研究思路。通过各种效应的对比,我们发现联用技术下催化剂的催化反应速率要大于二者单独反应速率的加和,证明了光促Fenton反应过程中具有协同作用。由此可见,光催化氧化技术和Fenton氧化技术之间的协同作用可以填补单一技术的缺陷,以更好的利用各自的优势,加速废水中有机染料的催化降解,因此在处理废水领域有着重要地位。
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