层状阴离子粘土（LDHs）是一种具有特殊层状构型的功能材料,一直受到学术界和工业界的关注。其组成通式为:[M_1-x²⁺M_x³⁺（OH）₂](A^n-)_x/n·mH₂O。因为LDHs层板M²⁺和M³⁺以及层间阴离子A^n-的可调配性,使得LDHs材料的结构与功能具有多变性,因此LDHs材料在催化、吸附分离、医药、PVC热稳定剂等领域得到广泛应用。本研究工作以“水相重整制氢”与“原位气相加氢”两类新型催化反应为功能导向,对LDHs材料进行设计合成、性能评价以及计算模拟研究。以“制氢/加氢”为功能导向进行LDHs材料设计合成根据“乙二醇水相重整制氢”与“苯甲酸（甲酯）原位气相加氢”催化反应要求,对催化剂活性组分进行设计调配。调变金属离子摩尔比,采用共沉淀法合成系列NiSnAl、NiMgAl以及CuMnAl-LDHs材料。然后用XRD、TG-DTA、BET、TPR-MS、SEM、EDS等手段对合成材料进行微观结构、热稳定性以及还原特性表征。本文首次将LDHs材料通过“直接H₂还原/活化”法构筑的金属负载型催化剂用于“制氢/加氢”催化反应,明显提高了催化性能。并依据XRD、TPR-MS表征结果,提出了LDHs材料构筑金属负载型催化剂的“直接H₂还原/活化”机制。生物质衍生物水相重整制氢研究以葡萄糖或多元醇等生物质衍生物作为原料制备清洁、高效的氢能,是目前国内外制氢研究的热点。本文以乙二醇水溶液作为反应物,以Ni基LDHs材料作为催化剂,于500K下通过水相重整反应制氢。研究表明,采用Sn或者Mg对NiAl-LDHs进行修饰,都能提高其制氢活性以及选择性。究其原因,前者主要形成了Ni₃Sn合金,而后者主要是增加了载体的碱性。综合制氢活性与选择性,Ni₂₀SnAl₇-LDHs衍生催化剂表现较佳,H₂选择性接近100%,H₂产率为292.01μmol/min。并且,该催化剂显示出良好的稳定性,稳定时间达到120 h以上。以LDHs为前躯体制备的新型催化剂与Dumesic等报道的Pt/γ-Al₂O₃以及Sn-Raney Ni催化剂活性及稳定性相当。苯甲酸（甲酯）原位气相加氢合成苯甲醛研究首次将“甲醇水蒸气重整制氢”与“苯甲酸（甲酯）气相加氢”进行反应耦合,高选择性地制备苯甲醛。为实现该新型“制氢/加氢”耦合反应,本文以CuMnAl-LDHs为前躯体制备了双功能催化剂。在最佳反应条件下,苯甲醛选择性可达到95.63%,其选择性要明显优于传统的外加氢方法。并根据产物分布提出了苯甲酸（甲酯）“原位”气相加氢反应机制。该反应体系由于不需要外加氢气,因此简化了反应工艺,避免了H₂在生产、运输、存储等环节存在的困难。LDHs材料结构与功能的计算模拟研究LDHs材料结构复杂:原子种类多、可调变性强、键型多样;层板中存在离子键和共价键,主客体又以静电、氢键和范德华作用力相结合。因此,采用单一模型和方法很难对LDHs材料结构与性能进行深入理论研究。本文采用密度泛函理论（DFT）、分子动力学模拟（MD）以及物理静电模型（EPM）相结合,从不同模拟尺度与精度对无机层状功能材料（LDHs）的结构与能量进行模拟计算。研究简单客体CO₃^2-、SO₄^2-、CrO₄^2-、F^-、Cl^-、Br^-、I^-、OH^-、NO₃^-以及复杂药物阴离子（DIF）插层LDHs材料的层间结构特点、主客体超分子作用细节以及电子转移状况;考察水分子在LDHs限域空间中的分布形态、氢键形成情况;关联其热稳定性、离子交换以及水合膨胀等重要物化特性;为新型LDHs材料的分子设计提供理论依据。