【摘 要】
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本文采用水热法,合成了Sn-ZSM-5、La-ZSM-5以及Zn-ZSM-5分子筛,并以此为载体,分别制得PtNa/Sn-ZSM-5、PtSnNa/La-ZSM-5以及PtNa/Zn-ZSM-5催化剂,用于丙烷脱氢制丙烯反应。利用XRD
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本文采用水热法,合成了Sn-ZSM-5、La-ZSM-5以及Zn-ZSM-5分子筛,并以此为载体,分别制得PtNa/Sn-ZSM-5、PtSnNa/La-ZSM-5以及PtNa/Zn-ZSM-5催化剂,用于丙烷脱氢制丙烯反应。利用XRD、SEM、FT-IR、TPR、NH3-TPD等多种表征手段对分子筛和催化剂进行表征,考察了分子筛、催化剂的物理化学性质以及催化剂的丙烷脱氧性能。
1.掺杂Sn元素后分子筛的形貌发生变化,表面弱酸量略有增加。制备的PtNa/Sn-ZSM-5催化剂与PtNa/HZSM-5催化剂相比,丙烷脱氢反应性能较高。催化剂中Sn的存在可以促进积炭由金属表面向载体表面迁移,提高了催化剂的稳定性。当Sn含量为1.03%时,催化剂的脱氢性能为最佳。比较了PtNa/Sn-ZSM-5催化剂和传统浸渍法制备的PtSnNa/HZSM-5催化剂,结合XPS分析的结果,前者中的Sn更难被还原为Sn0,因此催化性能更好。
2.La-ZSM-5的比表面积和孔容与HZSM-5相近,表面弱酸最随La含量增加而逐渐减少。H2-TPD结果显示,PtSnNa/La-ZSM-5催化剂中适量La的存在可以有效的增强Pt与载体之间的相互作用。同时La和Na的协同作用可以显著抑制反应过程中积炭的生成,因而增强了催化剂的活性和稳定性。当La含量为0.16%时,催化剂活性和稳定性最佳。
3.掺杂Zn元素后分子筛的比表面积增大。表面的强酸中心随着Zn含量的增加而减少。Zn有类似于Sn的“几何效应”和“电子效应”,可以提高催化剂中Pt的分散度,同时由于催化剂表面酸量较低,减少了积碳前驱物在催化剂表面的沉积,降低了催化反应中积炭的生成量,增加了催化反应的脱氢性能。PtNa/Zn(0.64%)-ZSM-5催化剂的活性和稳定性最佳。继续增加Zn含量,催化剂表面酸量减少,催化剂中Zn组分流失,导致了PtNa/Zn(1.15%)-ZSM-5催化剂活性的降低。
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