【摘 要】
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单原子催化剂因其独特的电子和配位结构,以及在高级氧化技术（AOPs）中展现出的优异性能,已成为当前AOPs领域的研究前沿和热点。但是如何通过绿色环保的合成工艺规模化制备单原子催化剂并用于AOPs处理难降解污染物仍是亟待解决的问题。针对以上问题,本研究通过对富铁海洋藻类（浒苔）中的铁元素进行原位配位,制备了具有高含量Fe-Nx活性中心的浒苔基铁单原子催化剂,并用于活化过硫酸盐（PMS）实现有机污染物
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单原子催化剂因其独特的电子和配位结构,以及在高级氧化技术（AOPs）中展现出的优异性能,已成为当前AOPs领域的研究前沿和热点。但是如何通过绿色环保的合成工艺规模化制备单原子催化剂并用于AOPs处理难降解污染物仍是亟待解决的问题。针对以上问题,本研究通过对富铁海洋藻类（浒苔）中的铁元素进行原位配位,制备了具有高含量Fe-Nx活性中心的浒苔基铁单原子催化剂,并用于活化过硫酸盐（PMS）实现有机污染物的高效降解。本论文的主要研究内容如下:1.浒苔基铁单原子催化剂的构建、表征及结构调控。通过对富铁海洋藻类（浒苔）中的铁元素进行原位配位,在不添加任何金属的前提下,通过调节尿素的添加量制备了不同配位结构的浒苔基铁单原子催化剂。通过同步辐射X射线吸收光谱（XAFS）,明确了不同Fe-Nx配位结构的浒苔基铁单原子催化剂的铁氮配位原子的数量、铁单原子与邻近原子的间距变化以及铁原子的价态等信息,分析了浒苔内的氮含量梯度与制备的浒苔基铁单原子催化剂的Fe-NN配位结构之间的关系。2.单原子催化剂配位结构与其活化PMS降解污染物机理间的构效关系。以有机污染物萘普生（NPX）为目标污染物,以PMS为氧化剂,考察了不同配位结构浒苔基铁单原子催化剂对上述污染物的催化降解性能。通过自由基淬灭实验、PMSO转化率实验,电化学及原位表征手段等,分析了催化体系中的自由基（SO4-·、·OH）、非自由基（1O2）、电子转移及高价铁（FeⅣ=O）等氧化机制的变化。3.Fe单原子中心点位与其它活性点位的协同催化机制研究。通过将不含金属的生物质催化剂和浒苔基铁单原子催化剂对比;以及加入金属掩蔽剂以掩蔽铁单原子的催化活性,分析了 PMS催化体系中的自由基/非自由基的转化过程及污染物降解速率的变化趋势,明确了单原子及其它非金属活性点位在催化体系中的作用及贡献,揭示了 Fe单原子中心点位与其它活性点位的协同催化机制。
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