Hg催化氧化剂的制备及其氧化机理研究

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燃烧尾气的排放已使环境日趋恶化:温室效应、酸雨、重金属危害人类,重金属中尤其是汞,可通过多种途径侵入人体,造成神经组织病变。燃煤导致的汞污染越来越严重,燃煤汞排放控制刻不容缓。烟气汞排放的控制方法有多种,最接近应用的是烟气中喷入活性炭颗粒脱汞,但成本昂贵,容量低,温度适用范围窄,再生困难,吸附速率慢等,其应用受到了限制。降低成本且达到有效控制汞排放是今后研究的主要方向。本文旨在研究一种新型、高效且成本低廉的催化氧化剂来脱除燃煤烟气中的汞。首先,分析了汞的物理化学性质,根据催化氧化反应原理,提出了催化剂的设计思路及方案。用溶胶凝胶法和浸渍法制备了六种催化剂V2O5/TiO2;WO3/TiO2;V2O5/SiO2;V2O5/TiO2-SiO2;WO3/TiO2-SiO2;V2O5-WO3/TiO2。在X射线衍射仪上做出了六种样品的光谱图,对红外光谱分析,Raman光谱分析进行了比较;在比表面和孔径测定仪上测定了样品的比表面积及孔隙结构。在液氮温度下,通过测试催化剂在气体饱和蒸气压力范围内对N2的吸附过程及吸附量,用BET和BJH理论模型计算出试样的孔体积和孔表面积。同时,对其进行等温吸附N2试验。根据试验结果,探讨了孔体积、孔比表面积及孔类型的关系,及其对催化剂吸附能力的影响。测试结果表明,吸附剂V2O5/TiO2中的物相以金红石(Rutile)为主;WO3/TiO2中以锐钛矿(Anatase)和钨华(H2WO4)为主,最强峰为锐钛矿相;V2O5-WO3/TiO2中以锐钛矿,金红石和钨华为主,最强峰为锐钛矿相。V2O5/TiO2,WO3/TiO2,V2O5-WO3/TiO2三个样品不属于多孔物质。V2O5/SiO2,TiO2-SiO2,V2O5/TiO2-SiO2,WO3/TiO2-SiO2四个样品的介孔孔道孔径分布比较窄,均具有较大的比表面积。从BET法获得的数据中可以得出,SiO2系列试样的总比表面积远大于TiO2系列。在V2O5/TiO2-SiO2的Raman光谱中,发现了锐钛矿型TiO2的存在,说明在V2O5/TiO2-SiO2表面存在着锐钛矿微晶。WO3/TiO2-SiO2的Raman光谱中在148,402,和637cm-1处有明显的特征峰,这是锐钛矿型TiO2形成的标志,说明在WO3/TiO2表面存在着锐钛矿微晶。利用已制备的六种不同催化剂,在汞催化氧化实验台架上,对模拟烟气中汞的形态变化的不同规律进行研究,讨论温度、氨气浓度、不同催化剂的不同影响,并对不同催化剂的吸附效果等各方面性能进行科学的评价,筛选出催化和吸附效果都较好的催化剂。综合来看,这些催化剂中,WO3/TiO2和V2O5-WO3/TiO2的脱汞效果最好,是高效、经济的新型除汞吸附剂。
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