氢二聚物吸附和电子掺杂对石墨烯电子结构的影响

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石墨烯是一种具有独特电子结构的二维材料。石墨烯中的两个能带在布里渊区的六个顶点,即所谓的狄拉克点,相互接触,因此石墨烯是零带隙的半导体。对于低能激发,石墨烯中的载荷子是满足狄拉克方程的无质量的狄拉克费米子,它们的线性能带在狄拉克点相交。氢化是一种在石墨烯中打开带隙的有效方式。吸附在石墨烯中碳原子顶的氢原子会和被吸附的碳原子形成sp3共价键。人们已经对单体氢原子吸附石墨烯做了理论上的研究。此外,实验观测和第一性原理计算揭示了石墨烯上存在三种氢二聚物构型:ortho型,meta型和para型。本文中,我们研究了这三种氢二聚物吸附对石墨烯电子性质的影响。用格林函数和T矩阵方法,我们推导出了单个氢二聚物吸附时石墨烯的局域态密度的解析表达式。我们也计算了一定浓度的氢二聚物无规吸附时石墨烯的准粒子的谱函数。在角分辨光电子谱实验中,人们在石墨烯准粒子谱的费米面以下200meV的位置观测到一个kink结构。Tse和Das Sarma提出了一种解析计算石墨烯中电子-声子相互作用的模型[Phys. Rev. Lett. 99,236802(2007)]。但是,他们所得到的结果和角分辨光电子谱实验以及第一性原理计算的结果并不符合。本文中,我们将回顾这一方法并进行解析计算。此外,在使用石墨烯的全能量色散而不是线性能谱情况下,我们推导出由于晶格振动调制紧束缚模型中的最近邻跳跃能而引起的电子-声子耦合的形式。我们数值计算了电子掺杂石墨烯中导带电子的自能,以及电子-声子耦合对石墨烯中准粒子谱函数的影响。本论文的主要研究工作如下:1.我们研究了三种构型的氢二聚物吸附对石墨烯电子结构的影响。使用格林函数和T矩阵方法,我们计算了单个氢二聚物吸附石墨烯对局域态密度的影响。我们也计算了一定浓度氢二聚物无规吸附时的石墨烯中准粒子的能谱。计算结果表明,meta型氢二聚物吸附会在局域态密度的狄拉克点以下产生一个共振峰,并在狄拉克点附近导致一个带隙,在带隙内出现一个准局域态。与此相反,ortho型和para型氢二聚物吸附会在局域态密度的狄拉克点附近产生一个共振双峰结构,但并不在狄拉克点打开带隙。而是在偏离狄拉克点的动量处对谱函数有重新分布。2.我们回顾了Tse和Das Sarma的电子-声子相互作用模型,并解析得到石墨烯中电子自能的表达式。我们所得到的自能的虚部与Tse和Das Sarma所得到的完全一样,而自能的实部比他们所得到的的结果多出一项。我们计算了三种不同电子掺杂浓度n = 1.0, 4.5, 12.0 × 1013 cm-2下的电子自能,能量分布曲线,准粒子谱函数,以及有效质量重整参数。我们的计算显示在费米面以下196meV处有一个kink结构。对应于电子掺杂浓度n = 1.0, 4.5, 12.0 × 1013 cm-2的kink结构的范围是 10, 25,45 meV。kink结构的范围和尖锐度都和角分辨光电子谱实验及第一性原理计算的结果符合。在电子掺杂浓度范围n = 1.0~12.0 × 1013 cm-2内的有效质量重整参数入eff是10~13%。这个值比Tse和Das Sarma的计算结果小。3.我们推导出由于晶格振动调制石墨烯中紧束缚模型中的最近邻跳跃能而导致的电子-声子耦合作用。我们数值计算了不同电子掺杂浓度下石墨烯中电子的自能,以及电子-声子耦合对准粒子谱的影响。计算结果显示,在较低的电子掺杂浓度n = 1.0 × 1013 cm-2时,电子-声子耦合对准粒子谱的重整非常微弱,很难辨别出kink结构。在电子掺杂浓度n = 4.5, 12.0 × 1013c1cm-2时,费米面下196 meV处出现kink结构。但kink结构的范围和强度都要比以前的理论计算结果小。在电子掺杂浓度n = 1.0~12.0 × 1013cm-2范围内,有效质量重整参数λeff是7~9%。这个值比以前实验上和理论上得到的要小。我们的计算表明,由于晶格振动调制最近邻跳跃能而引起的电子-声子耦合作用太弱,不足以解释角分辨光电子谱实验和第一性原理计算中的kink结构。
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