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固定源燃烧产生的氮氧化物是许多环境问题的主要污染物之一,它会造成酸雨、光化学污染和温室效应,对环境和人类健康产生不良影响。NH3的选择性还原技术是消除NOx的主要技术。目前绝大多数的商用催化剂是V2O5-WO3(MoO3)/TiO2,在300-400°C范围内有很高的催化活性,但是经过脱硫装置的烟道气温度低于300°C,因此,设计的催化剂既要防止硫酸盐的沉积而堵塞孔道,也要避免尾气再加热而浪费能源,研究的焦点是低温(<200°C)活性优越的SCR催化剂。本文首先以Mn、Fe、Ce为活性组分,分别用ZSM-5和Al-SBA-15做载体制备出粉末催化剂,然后采用浆液涂覆法浸涂在经过草酸预处理的堇青石陶瓷基体上而制备出整体式催化剂,考察了活性组分的最佳配比、活性组分的浸渍顺序、Al-SBA-15载体的焙烧温度和Si/Al对NH3-SCR催化还原反应的影响,结合XRD、XPS、BET、TEM等现代表征手段分析说明物相结构、表面元素价态、孔结构参数对活性的影响,同时对其在模拟尾气的固定床反应器上进行了150 h的寿命测试和抗硫性能测试。本文主要结论如下:(1)活性组分Mn、Fe、Ce的质量分数之比为1:1:1时,共浸渍法制备的堇青石催化剂催化还原NO的能力较强。(2)10Mn-10Fe-10Ce/Al-SBA-15/CC催化剂的最优制备条件为:Si/Al=25,600°C空气气氛下焙烧Al-SBA-15粉末载体。SCR活性保持在90%的反应温度范围:210-390°C。(3)载体Al-SBA-15中Al原子通过水热合成法成功嫁接在分子筛骨架上,其长程有序度较高,是标准的二维六方介孔材料。10Mn-10Fe-10Ce/Al-SBA-15/CC(25,600)催化剂孔结构较为规整,孔径集中在3.8nm,比表面积也提高了很多。(4)XPS表征结果显示,活性最好的催化剂表面活性组分的相对含量较高。(5)Mn2O3-MnO2共存形态、Fe2O3、CeO2三者的协同作用促进NH3与NO的氧化还原反应。(6)活性组分的无定型氧化态、化学吸附氧的相对含量以及孔径在3.8 nm左右的介孔材料最有利于NH3-SCR反应,即有利于NO的还原反应。(7)比较不同分子筛载体制备的整体式催化剂,10Mn-10Fe-10Ce/ZSM-5/CC的催化活性略优,使用寿命也较长。但其抗SO2、H2O的能力仍然达不到实际使用水平。