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多孔粘土异构材料(PCHs)是一种新型的多孔材料,其孔径大小介于微孔沸石分子筛和中孔分子筛,重油、生物分子和其它大分子都能进入PCHs的层间,可用于加工和进行择形催化反应,其结构和性能均优于传统的层状支撑粘土材料。 本论文以钠基蒙脱土为原始层状材料,提纯后经季铵盐改性与中性胺和正硅酸乙酸反应,正硅酸乙酯在季铵盐和中性胺共模板剂的作用下在蒙脱土的层间水解聚合,离心分离上述混合物所得的的凝胶在空气中干燥后,经焙烧便制得多孔蒙脱土异构材料。本论文首先研究了PCHs材料的合成条件及其影响,然后采用X射线衍射(XRD)、热重(TG)、傅利叶变换红外(FT-IR)和N2等温吸附-脱附等多种手段对材料进行了结构表征,最后用其作为催化剂,对邻苯二酚-叔丁醇烷基化反应合成对叔丁基邻苯二酚的催化性能进行了初步的研究。 对多孔粘土异构材料的合成条件及其影响的研究实验结果表明:在有机土/中性胺/正硅酸乙酯的摩尔比为1:20:150,搅拌反应时间为6~8h,焙烧温度在500~800℃等条件下所合成的PCHs材料具有较好的层状结构。其中蒙脱土中有机化所用的季铵盐、合成中用的中性胺均对合成的材料有结构模板导向剂的作用,即可以调节该材料的净层间距。此外,在合成中加入铝源合成掺铝的PCHs,其使该材料的层状结构更趋于无序。 通过XRD、TG、FT-IR和N2等温吸附脱附等多种手段对PCHs材料的结构表征,可以看出:PCHs材料的净层间距比钠基原土和有机土的净层间距有显著地提高,其值在21.3~29.8(?)间变化,即使在700℃高温焙后仍可保持较大的净层间距;二氧化硅和氧化铝确实在蒙脱土的层间形成支柱,但均对蒙脱土的层状结构有破坏作用;N2等温吸附-脱附结果表明该材料具有中孔结构特征的等温吸附线和回环,样品在500℃温度焙烧后样品的BET表面积为502.6~821.1cm2/g,且都具有较窄且均一的孔径分布,最可几孔径分布在39(?)左右。有的样品在700℃焙烧后比表面积仍有661.1 cm2/g,最可几孔径分布在22(?),且孔径分布更集中。 通过各样品对邻苯二酚-叔丁醇烷基化反应合成对叔丁基邻苯二酚的催化性 浙江工业大学硕士学位论文:摘要 能研究,研究结果表明:样品合成中的搅拌反应时间、中性胺、焙烧温度及掺铝 均对合成的PCHS材料的催化性能有影响,在所有合成的样品中催化性能最好的 4丁BC产率可达 19.60,最差的为 9.2O。通过与其它蒙脱土类的催化剂相比, PCHS材料比钠基蒙脱土的催化性能有显著的提高,钠基蒙脱土对该反应几乎没 有活性,但是比活性白土的催化性能要差些,其中掺铝的PCHS材料的催化性能 又要比未掺铝的样品的催化性能差。