随着公路交通的日益发达和能源、环保问题的日益突出，现代社会迫切需要具有高耐磨性，高抗湿滑性，低生热和低滚动阻力特性的“绿色轮胎”。乳液聚合丁苯橡胶(ESBR)用于轮胎胎面时具有较好的耐磨性和抗湿滑性，但由于分子链结构所限，生热较大，且其导热系数较低，传统的ESBR复合材料达不到“绿色轮胎”要求。本文选用ESBR与不同分子结构的液体异戊二烯橡胶(LIR)以及多种填料进行机械共混，成功制备了具有高导热系数、高抗湿滑性、低生热和低滚动阻力特性的综合性能优良的ESBR复合材料。系统研究了LIR以及多种填料对ESBR复合材料动态力学性能、导热系数等多方面性能的影响。采用有限元方法建立了ESBR复合材料的导热模型，揭示了多种因素对ESBR复合材料导热系数的影响。1、制备了多种类型导热填料填充的ESBR复合材料。当填料用量为20phr以上时，ESBR复合材料导热系数随Al2O3或ZnO用量增加而几乎呈线性增大。填料用量一定时，填充碳纳米管(CNTs)的ESBR复合材料导热系数最高。填充大粒径SiC的ESBR复合材料导热系数高于填充小粒径SiC的。填料用量为100phr时，小粒径(1~3μm)和大粒径(5~11μm)的两种SiC，以1:1质量比混合填充的ESBR复合材料导热系数最高，达到0.661W/(m·K)，且其力学性能也较好。填充100phr胶体石墨(CG)或氮化铝(AlN)后ESBR复合材料导热系数明显提高，分别达到1.22W/(m·K)和0.707W/(m·K)，但其力学性能变差。填充30phr乙炔炭黑的ESBR复合材料可同时具有较高导热系数与较好力学性能。填充Al2O3、ZnO以及CNTs的ESBR复合材料导热系数实测值与三种理论模型(几何平均模型、Agari半经验模型和Maxwell模型)预测值对比发现，Agari模型更适用于预测上述复合材料的导热系数。乙炔炭黑和CNTs对ESBR复合材料的储能模量(E′)增强作用较大。CNTs用量为3phr时，可改善ESBR复合材料动态力学性能并提高其导热系数。小粒径SiC或CG对ESBR复合材料E′增强作用最好，但不利于降低其60℃的损耗因子(tan δ)。2、研究了LIR对ESBR复合材料的改性效果。LIR引入ESBR复合材料体系后改善了填料的分散性，降低了ESBR混炼胶Payne效应，增加了ESBR/LIR混炼胶的结合橡胶含量，也增加了ESBR/LIR硫化胶的交联密度，增强了聚合物-填料相互作用。加入LIR后，可使ESBR/LIR复合材料-30~0oC损耗因子(tan δ)增大，60~80oC的tan δ降低。添加3phr LIR-403，可使ESBR复合材料-30~0oC的tan δ提高7.5%，60~80oC的tan δ降低24.9%。提高硫化体系(VS)用量可使ESBR/LIR复合材料60oC的tan δ降低。提高VS用量和加入LIR-403对改善ESBR/LIR复合材料动态力学性能及降低生热有协同作用。ESBR/LIR复合材料压缩生热温升随交联密度增大而降低。对ESBR/LIR复合材料60~80oC的tan δ和聚合物-填料相互作用的相关性的研究表明，当填料含量一定时填料与ESBR基体间相互作用特征常数m，随LIR的加入而增大，并与60~80oC的tan δ的降低有很好相关性。三种LIR复配的总用量较低(3~5phr)时对ESBR/LIR复合材料E′和损耗模量(E″)的改善优于单用一种LIR。填充传统填料并加入LIR改性后ESBR/LIR复合材料的动态力学性能整体上好于填充气相法二氧化硅(SiO2)、双相炭黑(CSDPF)时的。LIR用量较小时，对ESBR/LIR复合材料拉伸性能影响不大，对导热系数影响也不大。3、制备了由气相法SiO2、CSDPF以及ZnO填充的ESBR复合材料。填充量为10phr时，气相法SiO2和ZnO对ESBR复合材料无增强作用，CSDPF有一定的增强作用。从tan δ~温度的变化趋势看，ZnO和气相法SiO2对ESBR复合材料动态力学性能的调节效果好于CSDPF。10phr的ZnO填充的ESBR复合材料60℃的tan δ较低，同时可提高其导热系数。气相法SiO2填充的ESBR复合材料0℃的tan δ随填料用量增加而降低，60℃的tan δ随填料用量增加而增大，硫化时间变化对复合材料的动态力学性能影响较小。CSDPF填充的ESBR复合材料60℃的tan δ随填料用量增加而增大；0℃的tan δ大体随填料用量增加而降低，但较长硫化时间且较高CSDPF用量时，0℃的tan δ突然增大；室温时的E′以及-30℃或0℃时的E″随填料用量增加变化较大；硫化时间变化对复合材料的上述动态力学性能影响较明显。传统填料配方的ESBR复合材料，随硫化时间增加，-30℃的tan δ变化不大，但0℃和60℃的tan δ呈逐渐下降趋势；硫化时间变化对复合材料的力学性能影响不大。气相法SiO2填充的ESBR复合材料，填料用量及硫化时间变化对定伸模量影响不大，但导致断裂伸长率和断裂强度下降；较长硫化时间下，断裂伸长率和断裂强度下降更多。CSDPF填充的ESBR复合材料，随着CSDPF用量增加，定伸模量明显增大，但断裂伸长率和断裂强度明显下降，较长硫化时间下，断裂强度下降更多。4、在前面各章研究基础上，采用综合调控手段，优选填料与LIR种类(结构)制备了可满足高性能轮胎胎面胶高导热系数、高抗湿滑性、低生热和低滚动阻力性能要求的高性能ESBR/LIR复合材料。研究了复合材料的动态力学性能、导热性能及拉伸性能。结果表明：乙炔炭黑等量替代传统炭黑N234后，ESBR/LIR复合材料的导热系数明显提高，同时可基本保持动态力学性能不变。进一步提高20%的硫化体系(VS)用量后，ESBR/LIR复合材料-30oC的tan δ大幅提高，60~80oC的tanδ较明显降低，导热系数明显提高；再添加10phr的ZnO，可使60~80oC的tan δ进一步下降，尤其是80oC的tan δ下降更为明显，达到21.7%，同时导热系数进一步提高，达到0.392W/(m·K)。加入3phr CNTs后，ESBR/LIR复合材料导热系数也有提高，室温时的E′有较明显提高，但拉伸性能变化不大。小粒径(1~3μm)和大粒径(5~11μm)的两种SiC，质量比1:1的混合物等量完全替代参照配方中的填料，并添加10phr ZnO制得ESBR/LIR复合材料具有较高的导热系数(0.405W/(m·K))，-30oC的tan δ增加109%；60~80oC的tan δ下降55%以上；tan δ~温度的变化趋势较理想，但室温的E′偏低。在上述配方基础上，添加20phr乙炔炭黑及N234的混合物(质量比3:1)，并将VS用量提高20%，制得ESBR/LIR复合材料，-30~0oC的tan δ增加12.5%以上；60~80oC的tan δ下降24.9%以上；tan δ~温度的变化趋势仍较理想，且室温的E′较高，导热系数明显提高，达到0.522W/(m·K)，增幅86.4%，同时力学性能优良，可用于高性能轮胎胎面胶。5、建立二维(2D)和三维(3D)有限元模型(FEM)研究了多种因素对SiC、Al2O3、ZnO和CNTs填充ESBR复合材料导热系数的影响。FEM预测出ESBR复合材料导热系数随SiC长径比增加而增大，随SiC粒径及长径比的协同变化而变化。SiC形状对ESBR复合材料导热系数也有影响。SiC用量为100和200phr时，矩形粒子(RPF) FEM预测出两种粒径SiC (SiC1#：1~3μm，长径比为4；SiC2#：5~11μm，长径比为5)，质量比1:1混合填充的ESBR复合材料导热系数最高。填充不同形状的填料且用量一定时，在各形状的填料各自特定的导热系数范围内，ESBR复合材料导热系数随填料导热系数增加而增大。FEM预测出ESBR复合材料导热系数随Al2O3、ZnO用量增加而增大。填充CNTs时，ESBR复合材料导热系数随CNTs取向角的增加而降低。界面热阻对CNTs填充的ESBR复合材料导热系数影响明显。CNTs取向角较小时，其导热系数各向异性对ESBR复合材料导热系数有明显影响。FEM预测的ESBR复合材料的导热系数与Agari模型及实测值比较表明，FEM预测值与实测值一致性较好：3D球形粒子(SP) FEM预测的导热系数在Al2O3或ZnO用量低于20phr时与实测值一致性较好，2D SP FEM预测的导热系数在填料用量高于80份时与实测值一致性较好。RPF FEM (SiC1#长径比为4; SiC2#长径比为5)对SiC填充的ESBR复合材料导热系数的预测在趋势与具体值方面都与实测结果较接近，差异在5%以内。FEM分析表明，采取适当的手段，如控制填料合适的取向角，降低填料与聚合物基体间界面热阻等可制备具有高导热系数的ESBR复合材料。