空气颗粒物污染不仅影响生态系统和气候,也是危害人体健康的主要全球风险因素之一。空气颗粒物中新出现的污染物对于健康风险评估非常重要,而基于高分辨质谱平台的非靶向分析技术能够在不需要先验信息和标准品的条件下对环境中存在的新型和未知有机污染物进行筛查识别。目前空气颗粒物的非靶向分析主要集中于数据库筛查和仅针对全氟化合物等特定类别未知物的鉴定;且单一色谱系统无法满足对空气中同时存在的极性与非极性有机物的全面识别;另外,目前非靶向研究的暴露场景通常为单一环境,往往忽视了在室内与室外等不同环境下或不同粒径颗粒物中新型有机污染物的分布的差异。为解决上述问题,本研究针对空气颗粒物中有机污染物的识别问题,建立并优化了多平台、多策略的非靶向分析方法,全面筛查识别空气颗粒物中的极性与非极性有机污染物,并研究其在不同地域室内与室外、不同粒径的分布特征。对于极性有机污染物,使用HPLC-QTOF-MS采集高分辨全扫质谱数据和串联二级质谱数据,建立并优化了数据库筛查策略和特征质谱筛查策略,对于特征质谱筛查构建了基于分子结构多维特征的特征离子策略与同系物策略,首次提出了7大类高丰度有机污染物的系统性识别策略;对于非极性有机污染物,使用GC-QTOF-MS采集精确质量数据,建立集成质谱数据库匹配和保留指数校正的非靶向分析策略,有效降低筛查分析中的假阳性率。通过上述方法,本研究基于高分辨液质平台识别了192种极性有机污染物,基于高分辨气质平台识别了544种非极性有机污染物。在基于高分辨液质平台的非靶向分析中,在近3万个物质峰中通过数据库筛查识别出84种有机污染物,通过特征质谱策略识别出39种硝基芳族化合物、16种有机磷酸酯、7种聚丙二醇、11种烷基磺酸、22种烷基硫酸、10种烷基苯磺酸和12种烷基二元羧酸,其中共计有99种有机物为首次在环境中报道。在基于高分辨气质平台的非靶向分析中,通过谱库检索识别了12375个物质峰中的1742个,进一步根据保留指数校正保留了其中544个结果,包括83个多环芳烃及其衍生物、26种邻苯二甲酸酯、4种有机磷酸酯、12种硝基芳族化合物和96个长链烷烃及其衍生物等。分析空气颗粒物中有机污染物的用途,所有存在实际明确使用场景的有机污染物包括:75种工业原料及中间体、24种农药、72种添加剂、59种个人护理产品和药物。通过分析非靶向识别的极性有机物在室内外颗粒物中的分布得出,室外极性化合物的检出数量和总峰面积大约为室内化合物的两倍,在室外环境中发现192种化合物中的177种化合物,而在室内环境中发现了95种。室内空气颗粒物中阻燃剂、个人护理产品等56种污染物比室外具有更高的赋存水平;在所有城市中发现了66种共有的化合物,每个城市有5~9种独特的化合物。对非靶向分析识别的非极性有机物在不同粒径颗粒物中的分布分析得出,含有11~15个C原子的化合物在所有组分中均占比最高;粒径在2.5~10μm的颗粒物中发现的有机物种类最多;在粒径小于2.5μm的颗粒物中,共发现了302种化合物,包括187种独特的有机物。本研究针对空气颗粒物中极性与非极性有机污染物的全面识别问题,建立多平台、多策略的非靶向分析方法,基于高分辨液质平台和高分辨气质平台分别对空气颗粒物中的极性有机污染物和非极性有机污染物进行了高通量非靶向分析。研究发现了空气颗粒物中的192种极性与544种非极性有机污染物,并对其在不同地域室内外、不同粒径的空气颗粒物中的分布进行了研究。本研究填补了以往空气中非靶向研究仅针对极性有机污染物及单一类别污染物的不足,为未来对空气颗粒物风险的全面评估提供了数据支持。