随着工业的高速发展,带动了润滑油的用量增长,大量含有硫、氮和重金属等杂质的废润滑油随之产生,不仅严重污染环境,对人体健康也有不良影响。为了满足环保要求,实现可持续发展,对废润滑油的再生处理显得越来越重要。目前工业上常用回收再生废润滑油的方法为加氢精制工艺法,加氢精制工艺的关键在于催化剂的设计和制备。因此,未来研究的主要方向是制备具有高效加氢性能的催化剂。本文以0.5 wt%喹啉的环己烷溶液为加氢反应的模型化合物,制备高效的加氢脱氮催化剂,具体研究可以分为两部分:1)先用甲基丙烯酸甲酯（MMA）合成PMMA微球作为模板,然后用硝酸铝为铝源制备成三维有序大孔氧化铝载体,再用P对载体进行修饰,最后用等体积浸渍法和分步浸渍法相结合的方式,将Ni、Mo活性组分浸渍在载体上,成功合成具有高效加氢脱氮活性、良好稳定性的NiMo Px/3DOM Al2O3催化剂。并通过BET、XRD、SEM、TEM、HRTEM、H2-TPR、XPS和Py-IR等多种表征手段对样品进行表征,以及在高压加氢微型管式反应器上对其进行加氢脱氮性能评价,探讨催化剂的结构、物化性质、活性相、酸性与催化剂活性之间的关系。结果表明,NiMo Px/3DOM Al2O3催化剂具有合适的比表面积和三维贯通有序的大孔,能减少反应的传质阻力,活性相NiMo S具有合适的长度和堆积层数,活性组分的硫化程度在70%以上,且具有合适的酸性,其中NiMo P3.0/3DOM Al2O3催化剂的加氢脱氮性能最好,在反应温度为380℃、4 Mpa的条件下,其喹啉的加氢脱氮效率为70.2%。2)为进一步提高NiMo催化剂的加氢脱氮性能,本课题用正硅酸四乙酯为原料聚合成Si O2微球,然后以葡萄糖为碳源制备大孔碳作为模板,再用β分子筛前驱液浸渍大孔碳、用蒸汽辅助的方法制备出具有大孔、介孔、微孔的多级孔β分子筛,最后浸渍Ni、Mo活性组分,合成出NiMo/多级孔β分子筛催化剂。并通过BET、XRD、SEM、TEM、HRTEM、H2-TPR和Py-IR等多种表征手段对样品进行表征,以及在高压加氢微型管式反应器上对其进行加氢脱氮性能评价。结果表明,多级孔β分子筛颗粒之间存在大孔,介孔,催化剂表面还存在大量的微孔,因此具有很大的比表面积,多级孔结构提供很好的稳定性,合适的酸性和优秀的催化性能,且催化剂NiMo S活性相具有良好的分散度和堆积数,在反应温度为380℃、4 Mpa的条件下,其喹啉的加氢脱氮效率为77.2%。本课题研究的开展具有重要的研究价值。首先,大孔结构催化剂对吸附喹啉有利;其次,本课题对催化剂载体的酸性和多级孔结构对催化剂加氢脱氮性能影响的探讨,具有一定的研究价值;最后,制备高催化活性的HDN催化剂对回收处理废润滑油具有重要的现实意义。