有机硅弹性体具有着如耐高低温、电绝缘性及优异的生物相容性等诸多的特性,在航天、化工、医疗卫生等方面的作用是其他材料所不能替代的。同时,自愈合弹性体因结构上含有动态键使其具备自愈合能力,延长材料的使用寿命,还可以在某些方面解决其回收利用的问题。正是如此,制备基于有机硅材料的自愈合弹性体,延长有机硅材料寿命或者对其实现回收利用是亟待解决的问题。考虑到有机硅的分子结构本身既包含无机硅氧基团,又包含有机基团,主链的硅原子上除甲基外还可引入其他的功能性基团,如氨基、乙烯基、甲氧基等,利用其含有的功能性官能团在结构上引入动态价键作用,可以使有机硅材料实现自愈合和重复加工,从而从源头上节约资源。由此,本论文的工作则是通过与有机硅侧基功能性基团反应的方式设计动态可逆交联网络,制备自愈合硅弹性体。(1)基于金属配位键-氢键交联的自愈合硅弹性体首先制备氨基含量为10%的硅油,通过与侧基氨基反应引入吡啶环然后以金属配位交联构建含金属配位-氢键交联网络的硅弹性体。初期探索时,发现熔体法接枝改性可以获得更高的接枝率便于下一步构建更多数量的动态键交联网络,从而获得具有高效、稳定的自愈合硅弹性体。接下来则是基于熔体法改性后的硅油,研究不同Fe3+:Py(吡啶环)摩尔比对其性能的影响。发现不同Fe3+:Py摩尔比产物的愈合效率在90%左右,且Fe3+:Py=1:2产物的自愈合性能最好,于80℃20 h后自愈合效率高达91.7%;除此之外,因极性基团吡啶甲酸、酰胺的存在,这种硅弹性体还具有优异的介电性能,可以应用于介电弹性体方向。(2)基于二硫键-氢键交联的自愈合硅弹性体在初期探索阶段,基于巯基-烯点击化学反应先对乙烯基含量为10%的甲基乙烯基硅橡胶进行接枝改性引入巯基丙酸,然后用芳香型二硫键的交联剂与改性后的硅橡胶反应获得不同交联程度的含二硫键-氢键交联网络的硅弹性体。经交联度、自愈合性能以及重复加工性能表征,发现该体系中存在许多的能够产生永久交联的因素,从而改进实验路线,选用侧氨基硅油直接与脂肪型二硫键的交联剂反应构建不同交联程度二硫键-氢键交联网络的弹性体,这样不仅避免了产生永久交联,且只需两步即可完成,更是简便易行。对比发现,改进后产物在断裂伸长率上有着明显的改善,但其自愈合和重复加工性能因二硫键-氢键交联网络未被触发,还需从侧氨基硅油的分子量、交联度以及提高模压温度、延长模压时间、引入催化剂等角度综合考虑进行调整优化。