本文采用基于密度泛函理论的平面波赝势(PW-PP)方法,研究了元素替代对LiNH2放氢性能的影响以及Li-Mg-N-H配合物的电子结构和热力学性质。研究了Na、Mg、Ca、Al元素取代LiNH2中的Li元素对IANH2放氢性能的影响;同时研究了LiNH2和MgH2按照1:1混合的储氢反应,探讨了Li-Mg-N-H配合物电子结构和储氢机理之间的关系。主要的研究结论如下:　　 1.元素Na、Mg、Ca、Al元素分别按照不同位置替代LiNH2的Li时,都能使得体系的结合能、N-H键强、生成焓减小,从而降低体系的稳定性,有利于H的释放。对于Mg元素的替代,随着Mg元素含量的增多,体系的稳定性降低,更加的有利于H的释放。　　 2.对Li-Mg-N-H配合物的第一性原理研究表明,反应中的各个化合物的晶胞参数和键长的计算值与相应的实验值符合的较好。LiNH2导带和价带之问的禁带宽度为3.5 eV,表明LiNH2具有非金属性;LiMgN导带和价带之间的禁带宽度为2.1 eV,表明LiMgN具有非金属性;MgH2导带和价带之间的禁带宽度为3.2 eV,表明MgH2具有非金性。反应焓的计算结果表明,LiNH2+MgH2 (←→)LiMgN+2H2的反应焓-38.55 kJ·mol-1与相应的计算值-29.7kJ·mol-1符合的较好。