【摘 要】
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金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料作为一种有效的、可回收利用的污染修复材料有着广阔的应用前景。由于小分子吸附保留的分散力较弱,MOFs内部的大量空隙往往没有得到充分利用,可以将碳质材料与MOFs材料相结合,利用碳质材料表面大量官能团与MOFs材料结合在一起,形成新的孔隙空间,以提供额外的分散力,从而增加材料对小分子物质的吸收能力。本文基于一锅溶剂热法,将
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金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料作为一种有效的、可回收利用的污染修复材料有着广阔的应用前景。由于小分子吸附保留的分散力较弱,MOFs内部的大量空隙往往没有得到充分利用,可以将碳质材料与MOFs材料相结合,利用碳质材料表面大量官能团与MOFs材料结合在一起,形成新的孔隙空间,以提供额外的分散力,从而增加材料对小分子物质的吸收能力。本文基于一锅溶剂热法,将活性炭粉末加入UiO-66,UiO-66-NH2和UiO-66-（OH）2的前驱体溶液中,并控制活性炭添加量,合成了UiO-66@AC,UiO-66-NH2@AC和UiO-66-（OH）2@AC系列材料,研究了CO2浓度、温度对CO2吸附性能的影响,主要工作和结论如下:以ZrCl4为金属源,对苯二甲酸为配体,N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,溶剂热条件下合成了UiO-66,在前驱体溶液中加入不同比例的活性炭,通过一锅溶剂热法合成了UiO-66@AC系列材料。UiO-66的BET比面积为1412.32m~2/g,具有良好的热稳定性,在500°C温度下仍能保持骨架结构稳定。制得的UiO-66@AC系列材料的BET比表面积随着活性炭添加量的增加,呈现先增大后减小的趋势,其中UiO-66@AC-1具有较好的孔结构。在303K,CO2初始浓度为10%的条件下,UiO-66@AC-0.5有着最大的CO2饱和吸附量,CO2饱和吸附量为1.08mmol/g,高于UiO-66在相同条件下的CO2饱和吸附量,表明改性提高了材料的吸附性能。吸附温度从303K升至323K,吸附量明显降低,吸附过程是放热过程,低温有利于吸附进行。以ZrCl4为金属源,2-氨基对苯二甲酸为配体,N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,溶剂热条件下合成了UiO-66-NH2,在前驱体溶液中加入不同比例的活性炭,通过一锅溶剂热法合成了UiO-66-NH2@AC系列材料。UiO-66-NH2的BET比表面积为848.74m~2/g,制得的UiO-66-NH2@AC系列材料的BET比表面积随着活性炭添加量的增加,呈现先增大后减小的趋势,其中UiO-66-NH2@AC-1具有较好的孔结构。在303K,CO2初始浓度为10%的条件下,UiO-66-NH2@AC-0.5的CO2饱和吸附量为1.22mmol/g,高于UiO-66@AC系列材料在相同条件下的吸附量。吸附温度从303 K升至323K,吸附量明显降低。由于含氨基团的存在,UiO-66-NH2和UiO-66-NH2@AC系列材料吸附CO2分子的过程中可能既存在化学吸附又存在物理吸附。以ZrCl4为金属源,2,5-二羟基对苯二甲酸为配体,N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,溶剂热条件下合成了UiO-66-（OH）2,在前驱体溶液中加入不同比例的活性炭,通过一锅溶剂热法合成了UiO-66-（OH）2@AC系列材料。UiO-66-（OH）2的BET比表面积为513.13m~2/g制得的UiO-66-（OH）2@AC系列材料的BET比表面积随着活性炭添加量的增加而增大,其中UiO-66-（OH）2@AC-2具有较好的结构。在303K,CO2初始浓度为10%的条件下,UiO-66-（OH）2@AC-2的CO2饱和吸附量为1.18mmol/g,高于UiO-66@AC系列材料在相同条件下的吸附量,略低于UiO-66-NH2@AC系列材料的吸附量。吸附温度从303K升至323K,吸附量明显降低,吸附过程是放热过程,低温有利于吸附进行。
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