染料敏化太阳能电池（Dye-sensitized solar cells,DSSCs）因其环境友好、制造简单和成本低等优点,成为可再生能源领域的研究热点。DSSCs器件由染料敏化剂、半导体、氧化还原电解质和对电极组成。由于染料敏化剂在DSSCs中的重要作用,人们致力于寻找更有效的适用于DSSCs的染料敏化剂分子。本文研究的主要内容是通过密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）计算,设计并筛选出具有优良光电性能的金属咔咯染料分子,从而扩展金属咔咯在DSSCs中的应用。首先,我们以镓咔咯染料分子C0为基础,基于镓咔咯的不对称大环结构,设计了三种新型具有不同供体-受体连接方式的供体-π桥-受体（Donor-π-Acceptor,D-π-A）型镓咔咯染料分子,并进行了DFT和TD-DFT计算以研究它们的基态结构、电子特征、光学性质、分子内电荷转移特性以及染料与二氧化钛之间的相互作用。计算结果表明,相较于镓咔咯染料分子C0,染料分子C1-3具有优异的分子平面性、适当的HOMOLUMO能级、较强的可见光吸收和分子内电荷转移特性,使其具有良好的光电性能。特别是在所设计的镓咔咯染料分子C1-3中,C2具有更小的HOMO-LUMO能隙、更优异的电荷分离和分子内电荷转移性能。这表明供体-受体对位连接的D-π-A型镓咔咯染料分子具有更优异的光电性能。在供体-受体对位连接的镓咔咯染料分子C2的基础上,我们改变其配位金属种类,用以研究不同配位金属Ga、Mn和Cu对D-π-A型金属咔咯染料分子光电性能的影响。因此,我们进行了DFT和TD-DFT计算以研究它们的基态结构、电子特征、光学性质、分子内电荷转移特性。计算结果表明,三种金属咔咯染料都具有优异的分子平面性、适当的HOMO-LUMO能级。但是在光电性能方面,镓咔咯染料分子展现了更强的可见光吸收能力以及更优异的分子内电荷转移效率,使其在染料敏化太阳能电池中具有更好的应用潜能。最后,以具有优良光电性能的供体-受体对位连接的D-π-A型镓咔咯染料分子C2为基础,在π桥上引入3种不同的吸电子基团,得到了经修饰的D-π-A型镓咔咯染料分子C2-A、C2-B和C2-C,并进行了DFT和TD-DFT计算以研究它们的基态结构、电子特征、光学性质、分子内电荷转移特性以及染料与二氧化钛之间的相互作用。计算结果表明,经修饰后的镓咔咯染料具有更小HOMO-LUMO能隙、更强的可见光吸收以及更优异的分子内电荷转移性能。这表明在镓咔咯染料分子π桥部分引入吸电子基团有利于提高其光电性能。