高分散负载型Pd基贵金属纳米催化剂制备、结构及其性能

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:TimRealler
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α,β-不饱和醛酮因其特有的共轭体系和加氢产物多样化,已成为现代化工领域中不可缺少的重要原料。其中柠檬醛最为典型,不仅分子本身含有三个不饱和度,而且其大部分加氢产物都广泛应用于香料、医药、餐饮等领域,如香茅醛、香茅醇、香叶醇、异蒲勒醇、薄荷醇等。水滑石材料(LDHs)因其特殊的层状结构,取名层状双羟基金属氢氧化物,结构式为[M2+1-xM3+x(OH)2](An-x/n)·mH2O。其中M2+和M3+分别代表占据层板的金属二价和三价阳离子,在一定条件下可进行任意调变;An-代表在层间支撑的阴离子,可与无机阴离子、络合物阴离子、有机大分子阴离子等进行交换。由于其结构的灵活性,近年来LDHs已成为制备各种催化剂、催化剂前体、催化剂载体的重要材料。本论文中,我们利用层状金属氢氧化物的优良特性得到了两种不同的负载型Pd催化剂:(1)利用水滑石层间阴离子的可交换性:以钯配位离子(PdCl42-)插层的MgAl-LDHs与葡萄糖在溶剂热条件下通过同时复合和还原,一步法得到了高分散的负载型Pd/C-LDH催化剂。(2)利用水滑石层板阳离子的可调变性:在插层PdCl4-LDH水滑石中掺杂Ni元素,在惰性气氛下经加热焙烧、自主还原,制备出PdNi双金属催化剂。最后对两种催化剂分别进行XRD、HRTEM、IR、TPR、TPD、XPS和TG-DTA-MS等表征分析,并使其应用于液相选择性加氢柠檬醛反应中。结果给出负载型Pd催化剂结构新颖、粒径可控、分散度高,并在选择性加氢反应中显现出了优异的催化性能。
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