【摘 要】
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光解水反应中,单纯的半导体催化活性很低,在半导体表面负载助催化剂是一种行之有效的方法,可以显著提高催化剂的催化活性。在光解水反应过程中,随着光照射到光催化剂上,半导体产生了光生电子和空穴,然后两者分离,迁移到半导体表面,由于助催化剂在催化剂表面的存在,H+被还原成H_2的能量势垒降低,并作为光催化反应的活性位点,半导体的光生电子被传导到助催化剂表面,发生还原反应产生氢气。助催化剂作为电子的捕获剂,
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光解水反应中,单纯的半导体催化活性很低,在半导体表面负载助催化剂是一种行之有效的方法,可以显著提高催化剂的催化活性。在光解水反应过程中,随着光照射到光催化剂上,半导体产生了光生电子和空穴,然后两者分离,迁移到半导体表面,由于助催化剂在催化剂表面的存在,H+被还原成H2的能量势垒降低,并作为光催化反应的活性位点,半导体的光生电子被传导到助催化剂表面,发生还原反应产生氢气。助催化剂作为电子的捕获剂,有助于电子和空穴的分离,进而提高整体的催化活性。本论文分别以传统CdS和TiO2为基底,分别负载三元金属氮化物和二元金属与金纳米簇复合物作为助催化剂,并研究了他们的光催化性能。本论文主要研究内容如下:(1)TiN-CdS、CrN-CdS和Cr0.5Ti0.5N-CdS复合材料的制备及其光催化产H2机理的研究采用固相分离法成功制备了TiN、CrN、Cr0.5Ti0.5N等无贵金属二元和三元过渡金属氮化物纳米(TMN)粒子。通过静电自组装工艺将TMN与CdS-NWS复合在,制备了一维TMN-CdS纳米复合材料。在最佳条件下,Cr0.5Ti0.5N-CdS样品的光催化性能最高,产氢速率为2.44 mmol g-1h-1,优于铂基样品的产氢速率2.26 mmol g-1h-1。实验结果表明,Cr0.5Ti0.5N纳米粒子在提高载流子分离效率和加速析H2动力学方面具有协同作用,是提高CdS光催化制氢效率的良好助催化剂。这项试验工作为合理设计新型三元TMNS光催化剂提供了一个可行的范例。(2)Ni3N-X-Auc(Y)-TiO2复合材料的制备及其光催化产H2机理的研究采用成功制备了Ni3N-X-Auc(Y)二元过渡金属氮化物与金纳米簇的复合助催化剂。通过TIP水解的方法将TiO2与Ni3N-X-Auc(Y)复合,制备了Ni3N-X-Auc(Y)-TiO2纳米复合材料。在最佳条件下,Ni3N-1-Auc(2.5%)-TiO2样品的光催化性能最高,产氢速率为Ni3N-1-Auc(2.5%)-TiO2(87.67μmol g-1 h-1)>Pt-0.5-TiO2(73.64μmol g-1 h-1),是铂基样品的产氢速率的1.2倍。实验结果表明,Ni3N-X-Auc(Y)纳米复合结构在提高载流子分离效率和加速析H2动力学方面具有协同作用,通过在金属氮化物中加入痕量的贵金属提高TiO2光催化制氢效率超过Pt基助催化剂。这项试验工作为合理设计新型二元金属氮化物复合结构助催化剂提供了一个可行的范例。
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