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农田土壤重金属污染已经成为全世界广泛关注的环境问题之一。准确估测农田土壤重金属的输入输出对于判断重金属处于积累还是削减状态非常重要。因此,输入输出清单作为一种定量分析方法在农田土壤重金属平衡的研究中得到了广泛应用。本文首先对不同区域已有清单进行综述性研究,对提高清单的编译水平将有重要的意义。其次在浙江省省级尺度建立了农田土壤重金属输入输出清单,明确了重金属主要的输入输出途径及其贡献,并开展农田土壤重金属地球化学累积预测预警。利用PROTERRA-S模型模拟浙江省农田土壤重金属平衡,且与输入输出清单结果对比,综合分析浙江省农田土壤重金属的累积状况。为了进一步明确浙江省农田土壤重金属的污染状况和污染来源,本研究还分析了重金属的浓度及其空间分布特征。分别利用多元统计主成分分析法（PCA）和正定矩阵因子分析（PMF）模型对重金属污染来源进行了解析。利用潜在生态风险指数（RI）和美国环境保护署（US EPA）推荐的健康风险评价模型对重金属的生态风险和健康风险进行了评价。为深入理解农田土壤自然排Hg的机理,本文还利用动力学通量箱和Hg分析仪联用技术原位测定了2018年1、3、7和9月浙江衢州农田土壤-大气界面Hg交换通量。主要研究结果如下:（1）建立了浙江省农田土壤重金属输入输出清单。大气沉降输入分别占浙江省农田土壤重金属Cr和Pb总输入的47.88%和76.87%。畜禽粪便输入占As、Cu和Zn总输入的比例范围为5485%。畜禽粪便和灌溉是农田土壤Hg的主要来源,分别占总输入的50.25%和38.63%。Ni主要来自大气沉降输入（57.86%）,其次是灌溉输入（22.69%）。对于Cd,大气沉降、灌溉和畜禽粪便等输入途径对于总输入的相对贡献相当。作物收获和土壤渗流是Cd、Cu、Hg和Zn的主要输出途径,占总输出的比例范围为74.4383.62%。地表径流是As、Cr、Ni和Pb的主要输出途径,分别占总输出的73.36%、46.32%、54.16%和48.11%。根据土壤重金属地球化学累积预测预警,Cd是浙江农田土壤优先控制的重金属。（2）PROTERRA-S模型模拟结果表明大气沉降和畜禽粪便分别是浙江农田土壤Cd的主要输入源,大气沉降输入占总输入的65.75%,畜禽粪便输入占总输入的30.96%,化肥输入占总输入的3.29%。输入输出清单结果表明,大气沉降输入Cd占总输入比例为34%,畜禽粪便输入占总输入的31.34%,化肥输入占总输入的3.97%。对于土壤Cd的输出,作物收获和渗流输出分别占总输出的34.52%和49.32%。输入输出清单的结果表明,作物收获和渗流输出分别占Cd总输出的比例为39.18%和35.25%。可能是两个研究方法主要输入输出途径选取以及各个途径通量分析计算方法的不同使预测结果出现差异。重金属输入输出清单考虑了灌溉输入,PROTERRA-S模型本身没有考虑灌溉输入,而是考虑了农药和污水污泥的输入,并且没有考虑地表径流这一主要的输出途径。因此,今后实际应用PROTERRA-S模型时对模型的验证和修正也是必要的。不同研究方法的对比表明每种方法都有其局限性,可能会使预测结果有偏差,但是使用不同的方法可以彼此验证实现综合分析以及全面了解浙江省农田土壤重金属的积累状况。（3）明确了浙江省农田土壤重金属的整体污染现状。GIS分布图显示重金属呈现不同的空间分布特征,表明重金属具有不同的来源和控制分布的机制。PCA结果表明Cr、Cu和Ni主要来自工业生产,Cd和Hg主要来自农业活动,As、Pb和Zn主要来自大气沉降。PMF模型表明污染源1的特征污染物主要是Cd、Hg和Pb,代表农业生产中农药和化肥施用;污染源2的特征污染物主要是Cr、Cu和Ni,代表工业排放;污染源3的特征污染物主要是As,代表燃煤排放。重金属潜在生态风险指数由高到低的顺序为:Cd>Hg>Pb>As>Cu>Ni>Cr>Zn,且浙江10个城市潜在生态风险指数小于150,表明重金属具有低的潜在生态风险。健康风险评价结果表明8种重金属的非致癌风险指数小于1,表明重金属分别对儿童和成人不存在非致癌健康风险。As和Cd的致癌风险水平介于10-6和10-4之间,因此产生的致癌风险属于可接受水平。（4）探明了农田土壤-大气Hg交换通量的季节变化特征和主要影响因素。土壤-大气Hg交换通量在不同季节的平均值范围为58.14160.26 ng/（m2·h）,表明浙江省衢州农田土壤是大气Hg的源。土壤-大气Hg交换通量具有明显的季节变化特征,最低值是在冬季（58.14 ng/m2/h）,春季有一定的提高（98.92 ng/m2/h）,夏季达到峰值（160.3 ng/m2/h）,秋季又有下降（109.1 ng/m2/h）。Hg交换通量具有明显的日变化特征,春季和夏季Hg交换通量在上午11:00达到峰值,分别在凌晨2:00和晚上20:00降到最小值。然而在秋季和冬季,Hg交换通量在中午13:00达到峰值,分别在晚上6:00和23:00降到最小值。在不同季节影响Hg交换通量的主要因素不同。冬季和春季土壤温度是控制Hg释放的主要影响因素;夏季土壤温度和大气Hg浓度显著影响Hg交换通量的变化,并且二者呈拮抗作用;秋季臭氧和大气Hg浓度对Hg通量的变化起主要的作用。通过回归分析建立了土壤Hg释放的经验模型,首次将臭氧浓度也作为模型参数。四个季节的Hg交换通量实测值和模型预测值具有显著的线性相关关系（R2=0.61,P<0.001）,表明该模型能更好的模拟土壤向大气Hg释放通量。