核电牺牲混凝土与堆芯熔融物相互作用研究

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在能源、环境危机日益凸显的今天,核能作为一种清洁、稳定、高效且唯一可大规模替代化石燃料的能源,越来越受到重视。历史上三次大的核电严重事故增大了公众对核电安全性的顾虑,但也推动了核电技术的发展,目前核电技术已发展到第三代。核电严重事故中,第三代核电站通过压力容器内和压力容器外两种方式稳定堆芯熔融物,从而大大降低了放射性物质发生泄漏的可能性。其中,堆外稳定通过设置堆芯捕集器实现,典型代表为第三代EPR堆型。牺牲混凝土是堆芯捕集器的重要组成部分,EPR堆型中采用了两种不同的牺牲混凝土:硅铁和硅质混凝土。本文以课题组自主开发的硅铁和硅质两种不同类型的核电牺牲混凝土为研究对象,首先研究了核电牺牲混凝土高温力学性能演化规律,并利用DSC、SEM、MIP技术分析揭示了高温性能演变机理:其次,试验研究了牺牲混凝土与模拟高温熔融物作用过程中混凝土外观、熔蚀深度和熔蚀速率的变化,并通过XRF、XRD分析揭示了MCCI过程中熔融物与混凝土的混合与反应情况;最后,通过MELCOR程序计算分析了牺牲混凝土分解产生的氧化物是否参与化学反应、混凝土熔蚀焓、混凝土中Fe203和H20含量对MCCI相关现象的影响规律。本文得到的主要结论如下:(1)随着温度的升高,牺牲混凝土不断失水、分解,混凝土内部裂纹增多,孔隙率增大,使得抗压强度不断降低。400℃C以前,抗压强度降低不大:400℃C-800℃C间,抗压强度大幅降低;800℃C时,未掺加纤维的牺牲混凝土的残余抗压强度仅为30%左右。聚丙烯纤维在160℃C左右熔化,在混凝土内留下孔道,这有利于水蒸汽和CO2的逸出,减弱了气体对孔结构的压力,因而掺加纤维后,400℃C-800℃C间混凝土残余抗压强度提高了6%-10%左右,且在高温下试块不爆裂,裂纹密度降低。(2) MCCI模拟试验中,硅质混凝土水胶比较低、粉煤灰掺量较大,因而结构更致密、渗透性更低,且硅质混凝土中由于Si02集料晶型转变产生的体积膨胀更大,因而硅质混凝土产生的裂纹条数和最大宽度高于相同条件下的硅铁混凝土。另外,掺加聚丙烯纤维后,混凝土坩埚裂纹产生条数和最大宽度降低,以细小裂纹为主,裂纹连接少,可较好地保持坩埚完整性。由此可知,可通过在合理范围内提高水胶比、控制粉煤灰掺量并掺加聚丙烯纤维以提高混凝土抗高温熔蚀开裂性能。(3)硅质牺牲混凝土的最大熔蚀深度略大于硅铁牺牲混凝土,但两者熔蚀速率相差不大。对固化熔融物的分析结果表明,混凝土分解产物与熔融物混合均匀且相互作用生成了铁铝尖晶石等新物质。(4)与混凝土分解产生的氧化物不参与氧化还原反应相比,混凝土分解产生的氧化物参与氧化还原反应时,混凝土熔蚀速率和氢气产生速率更高,熔穿底层混凝土所用时间比不参与氧化还原反应情况下短14.46%,熔蚀进入的混凝土质量高59.2%,熔融物密度降低15.2%,最终熔融物温度低60K,产生的氢气总质量低4.97%。由此可见,化学反应放出的热量对MCCI过程有着重要影响。(5)混凝土熔蚀焓越大,混凝土越难熔蚀,熔蚀速率和氢气产生速率越低,熔穿底层混凝土所用时间越大,使得最终熔蚀的混凝土质量越高,熔融物密度与温度越低,但不同熔蚀焓情况下最终产生的氢气质量相差不大。(6)与硅质集料相比,铁矿石熔蚀焓更低,且与锆发生氧化还原反应时放出的热量更大,因而随着混凝土中Fe203质量分数的增大,混凝土熔蚀速率和氢气产生速率增大,熔穿底层混凝土所用时间降低,熔融物温度降低更快。(7)混凝土中H20含量对MCCI过程的影响与熔池的结构密切相关。当轻氧化物层存在时,散失到表面的热量快速降低,传递到混凝土的热量快速增大,因而混凝土熔蚀速率、氢气产生速率及金属层温度均快速增大。底层混凝土熔穿的大部分时间,混凝土熔蚀速率随含水量的增大而降低,最终混凝土底层熔穿时间随混凝土中含水量的增大而增大,氢气产量随之增大。含水量为8%时,熔穿时间约为含水量2%情况的1.48倍,氢气总质量约为含水量2%时的3.6倍。
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