下地幔压力条件下(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿的电子结构和光学性质

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(Mg,Fe)O方镁铁矿是下地幔中主要的矿物相,探索该材料在下地幔温压条件下的物理性质具有重要的科学意义。近年来,方镁铁矿的辐射热输运性质已成为高压科学领域中一个重要的研究课题。为了获得下地幔的辐射热导率数据,方镁铁矿在下地幔温压条件下的吸收光谱和折射率信息是需要的。本文采用第一性原理方法,计算了(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿理想晶体和含空位点缺陷晶体在下地幔压力条件下的电子结构和光学性质。本文共有四章,第一章论述研究背景及意义、研究现状、有待解决的问题和本文进行研究的思路;第二章介绍第一性原理方法的基础理论和本文计算所采用的软件;第三章计算(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿理想晶体和含缺陷晶体在高压下的电子结构和光学性质;第四章对全文进行总结及展望。本文主要的研究内容和结果如下:1、采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,计算了(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿理想晶体和含空位缺陷晶体在80 GPa压力范围的电子结构。态密度和差分电荷密度的分析表明,缺陷以及Fe的自旋态转变对电子结构有显著影响。2、计算了(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿理想晶体和含空位缺陷晶体在80 GPa压力范围的吸收光谱,数据表明,方镁铁矿理想晶体的结果与晶体场等理论预测的结果相似:压力诱导铁自旋态的转变将导致方镁铁矿吸收谱有巨大蓝移,并在近红外光区出现了透明现象。然而,在方镁铁矿中含有空位点缺陷时,其结果与晶体场等理论预测结果存在本质差异:铁自旋态的转变将导致在近红外光区的吸收性显著增强。3、计算了(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿理想晶体和含空位点缺陷晶体在80 GPa压力范围的折射率。理想晶体的折射率的计算结果指明,压力、波数及铁的自旋态转变对(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿的高压折射率影响较弱;而含空位点缺陷晶体折射率的计算结果却表明,这些因素对(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿的高压折射率有较明显的影响。4、计算了(Mg0.97,Fe0.03)O方镁铁矿理想晶体和含空位点缺陷晶体在80 GPa压力范围的反射谱和能量损失谱,结果表明,缺陷以及Fe的自旋态转变对反射谱和能量损失谱影响较大。本文结果不仅对探索下地幔方镁铁矿在高压下的光学性质有重要的参考意义,而且还指明高压吸收光谱的测量可能是准确获得铁自旋态信息一个好的实验手段。
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