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低共熔溶剂(DESs)作为新一代绿色溶剂、催化剂或萃取剂,在有机合成、电化学和催化领域受到广泛的关注。本研究以不同摩尔比的乙酰胺和戊二酸合成了一系列乙酰胺基酸性低共熔混合物,并将其应用于催化氧化脱硫(ECODS)中,结果证明DESs的组成和氧化脱硫活性有关。在最佳反应条件下,乙酰胺/戊二酸(摩尔比1:2)DES的脱硫率在3小时内可达到99%。另外,通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、核磁共振氢谱(1HNMR)表征方法推测DES形成了氢键。通过FT-IR、气质联用(GC-MS)等手段对反应产物进行检测,提出了此体系的氧化脱硫反应机理。最后,乙酰胺/戊二酸低共熔剂被成功的应用在1#真实柴油的深度氧化脱硫过程中。DES的应用前景非常广阔,到目前为止还没有涉及氧气氧化脱硫过程(AODS)。过氧化氢或氧气由于绿色环保等优点已经被广泛用于氧化反应中,但氧气在氧化过程中存在高活化能垒,温和条件下难以活化的问题。因此,本工作中提出了一种利用仿生方法进行的独特的偶联氧化还原催化脱硫体系,其中,对甲苯磺酸(p-TsOH)基DESs作为电子供体,一种Anderson型多金属氧酸盐(POM),(NH4)3Co(OH)6Mo6O18溶于DES作为电子转移介质(ETM),在温和条件且没有任何牺牲剂的情况下,仿生体系表现出优异的脱硫性能,选择性地将柴油中的硫化物氧化成相应的砜。1小时内,60 oC下DBT的脱除率可达到99%。结合紫外可见分光光度计(UV-vis)的测试结果,本工作提出了一种可能的反应机理:偶联的氧化还原体系通过ETM沿低能量途径将电子从Co-POM传递到氧化剂来促进反应过程的进行,降低了反应的活化能。由于原料廉价、可生物降解、反应条件温和且无任何牺牲剂、脱硫效率高、再循环性高等优点,此种仿生方法为柴油深度脱硫提供了一种低成本,高性能的新型绿色途径。以PEG2000分别和六种不同的有机酸如:5-磺基水杨酸(SSA)、水杨酸(SA)、对氨基水杨酸(PAS)、3,4-二羟基苯甲酸(3,4-DHBA)、草酸二水合物(OXA)和DL-苹果酸(DL-MA)为原料,合成了一系列聚乙二醇基低共熔剂,结合新制备的铬钼钠盐催化剂,分别将其应用于耦合的催化氧化脱硫体系中。其中,5-磺基水杨酸/聚乙二醇2000(SSA/PEG2000)DES在60 oC下反应2小时可以达到99%的脱硫率,远远高于其他五种低共熔剂的脱硫效果。结合对低共熔剂物理性质的测试,证明了电导率和粘度等物理性质均与低共熔剂的组成有关,且SSA/PEG2000 DES的电导率较大、粘度较低,更有利于反应的进行。通过FT-IR、UV-vis、X射线衍射(XRD)以及X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂Na3H6CrMo6O24进行了一系列表征,证明了铬钼钠盐催化剂的Anderson结构。最后,该体系分别被应用于两种商用柴油(1#和2#柴油)的氧化脱硫过程中,1#柴油原始硫含量由24 ppm降为4 ppm,实现了深度脱硫。2#柴油原始硫含量由242 ppm降至21 ppm,转化率达到91%。