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开发具有经济效益的高催化活性和优异稳定性的电催化剂来催化析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)在现代氢经济中扮演着重要的角色。近年来,简单和温和的制备方法以及低成本的前体材料使得非晶态硫化钼(MoSx)成为催化HER中最有希望替代铂基催化剂的材料之一,特别是在酸性电解质中。然而,MoSx结晶性差,导致其在酸性电解质中有相对较高的溶解度和较差的电化学稳定性。MoSx材料本身固有的低电导率抑制了有效的电子转移过程,这进一步增加了提高催化HER性能的难度。到目前为止,开发出一种可工业化生产的合成方法,制备具有丰富活性位点的同时有效提高电荷转移的MoSx电催化剂来长时间高效稳定地催化HER进行仍是比较困难的。在本论文中,我们采用一种简单的超声喷雾热分解(Ultrasonic Spray Pyrolysis,USP)方法合成非晶态硫化钼和碳纳米管的复合材料(MoSx/CNTs)来作为HER催化剂,其中MoSx紧密地包裹着扭曲缠绕的CNTs纳米球。USP合成速度快,过程连续,适合大批量生产,生产高效,产物品质高。首先,我们研究热分解温度、(NH4)2MoS4/CNTs比例和前体溶液浓度对催化剂催化性能的影响,发现具有最佳协同结构的MoSx/CNTs纳米球只需施加168 mV的过电压,其电流密度就能达到10 mA/cm2,具有极小的塔菲尔斜率,为36 mV/dec。其次,对MoSx/CNTs纳米球的形貌和结构进行表征,发现富有不饱和硫原子的MoSx紧密包裹着三维CNTs网状纳米球。进一步的X射线光电子能谱测试表明,MoSx和CNTs之间的相互作用不仅有助于HER过程中电荷的转移,而且稳定大部分活性位点以提高稳定性。另外,探究热分解温度对MoSx/CNTs纳米球的结构和催化性能的影响,我们发现MoSx/CNTs纳米球的催化活性与MoSx中具有较高结合能硫原子的百分比含量呈正相关。相比常规溶剂热法,USP制备得到的MoSx/CNTs纳米球催化剂由于三维导电网状结构和富有不饱和硫原子而具有优异的催化性能。因此,通过可工业化的USP方法制备的高效HER催化剂MoSx/CNTs纳米球有希望替代电化学和光电化学氢生产装置中的铂基材料。