【摘 要】
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为了实现氢能取代传统能源的目标,学者们研究了一系列方法来提高电解水的析氢效率。本研究主要通过调节催化剂的电子结构,构建催化剂的氧缺陷以及添加有机小分子辅助电解水以实现高效制氢。（1）通过在不同氛围中采用退火法制备了具有八面体Co2+的CoO/NF和具有八面体Co3+和四面体Co2+的Co3O4/NF。在碱性电解液中,CoO/NF表现出比Co3O4/NF更优异的电催化性能,是因为CoO中的八面体Co
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为了实现氢能取代传统能源的目标,学者们研究了一系列方法来提高电解水的析氢效率。本研究主要通过调节催化剂的电子结构,构建催化剂的氧缺陷以及添加有机小分子辅助电解水以实现高效制氢。（1）通过在不同氛围中采用退火法制备了具有八面体Co2+的CoO/NF和具有八面体Co3+和四面体Co2+的Co3O4/NF。在碱性电解液中,CoO/NF表现出比Co3O4/NF更优异的电催化性能,是因为CoO中的八面体Co2+eg轨道中的单电子有利于分子的吸附。此外,密度泛函理论（DFT）计算表明,CoO的（1 1 1）晶面有利于OH-的吸附,进而利于电催化反应的进行。此项工作探索了钴基氧化物的电子结构与电催化性能之间的构效关系,为制备高效电催化剂提供了一种新的思路。（2）通过简单的退火法,采用S掺杂构造了富含氧缺陷的S-Co Mo O4。在碱性电解液中,S-Co Mo O4表现出比Co Mo O4更优异的电催化性能,是因为S-Co Mo O4富含氧缺陷,具有更多分子吸附中心。此外,DFT计算结果表明,S-Co Mo O4的（1 0 0）晶面有利于H2O,OH-的吸附,进而利于电催化反应的进行。此项工作通过S处理构造氧缺陷以促进催化剂表面的分子吸附,为实现高效电催化能源转化提供了新的解决策略。（3）甘油氧化取代水氧化以提高析氢反应性能。要达到50 m A cm-2的电流密度,以CoO/NF为电极的甘油基电解池所需池电压与KOH基电解池相比降低了15.34%;而以S-Co Mo O4为电极的甘油基电解池所需池电压与KOH基电解池相比降低了12.97%。此项工作证明,以有机小分子（如醇和醛）氧化取代动力学缓慢的水氧化,可大幅度降低电能的消耗。
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