基于多齿羧酸类配体的含铀钍MOFs的设计合成及应用

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随着我国核电事业的不断发展,寻找一种合适的乏燃料后处理方法已经迫在眉睫。锕系元素作为乏燃料后处理的主要对象,其复杂的存在形式和极端的环境条件限制了对它们的研究。金属有机框架(MOFs)是一种由无机金属节点(金属离子或金属簇)和有机配体通过自组装形成的一种具有高结晶度、高孔隙率的新型配位聚合物。MOFs材料自初次报道以来,由于其具备多样的合成方式、较强的稳定性和可调的结构等特点,使其在催化、吸附分离、药物载带、储能等诸多领域有着广阔的应用前景。锕系MOFs,作为MOFs的一种,由于其金属中心锕系元素具有多变的价态,高正电荷性的特点,相比于含主族和过渡金属元素的MOFs,锕系MOFs具有更丰富的配位方式,结构更加多样化的特点。因此,对锕系MOFs的结构及性能的研究有望为放射性核素的分离与固化提供理论依据,并对乏燃料的后处理有一定的参考价值。本论文分别选取了柔性三齿羧酸和含氮吡啶类羧酸作为有机配体,以锕系元素铀、钍为金属节点,在溶剂热条件下合成了几例新型U/Th-MOFs,并对其结构、性质进行了分析,具体的研究工作如下:(1)在溶剂热条件下,利用有机配体1,3,5-三(4-羧基苯氧基)苯与硝酸铀酰、硝酸钍通过自组装合成配合物U-SYD和配合物Th-SYD。使用X射线单晶衍射仪对配合物的结构进行表征,结果表明,配合物U-SYD为二维层状结构,配合物Th-SYD为三维微孔结构。对两个配合物进行了 X射线粉末衍射、BET、TG、UV-Vis吸收光谱的基础测试表征。此外,对配合物U-SYD和配合物Th-SYD进行了 X射线探测测试,研究发现配合物U-SYD和Th-SYD均可有效的将X射线光信号转变为电信号,对X射线探测的灵敏度分别为0.3 μCGy1cm-2,0.24 μCGy-1cm-2。其中配合物U-SYD对X射线的阻滞效率与商用探测器材料α-Se相当,配合物Th-SYD对X射线的阻滞效率比商用探测器材料α-Se高。(2)在溶剂热条件下,以2,2’-联吡啶-5,5’-二羧酸和硝酸钍作为反应物合成配合物Th-BPYDC-Ⅰ。通过X射线单晶衍射仪对配合物Th-BPYDC-Ⅰ的结构进行表征。结果表明,配合物Th-BPYDC-Ⅰ为三维微孔结构。同时对配合物Th-BPYDC-Ⅰ进行了 X射线粉末衍射、BET和TG的基础测试表征。此外,为了研究材料对Xe/Kr吸附分离的效果,我们对配合物Th-BPYDC-Ⅰ进行了 Xe/Kr吸附分离测试。研究结果显示,配合物Th-BPYDC-Ⅰ在298K温度下对Xe吸附量为2.059 mmol/g,对Kr的吸附量为0.614 mmol/g。通过对配合物Th-BPYDC-Ⅰ的亨利系数的研究比较发现,可以得到材料对Xe/Kr的分离比为7.49。
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