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纳米材料的组成、形貌和大小决定纳米材料的性质和用途。在纳米材料的合成中,湿化学法由于其设备简便,操作简单,反应温和可控,在纳米材料的合成中应用最为广泛。本文基于自下而上的湿化学方法合成具有新颖组成和形貌的金纳米结构材料。
1.提出了一种被磷钨酸稳定的高度孪晶化的纳米金二十面体的合成方法。反应温度对该金纳米粒子的形貌有影响,在20℃制备的金纳米粒子为球形,而在100℃制备的会纳米粒子为有规整形貌的二十面体。该金纳米粒子在酸性溶液中对析氢反应表现出强的电催化活性。
2.提出了一种用磺化聚苯胺纳米管合成二维金纳米结构组装体方法。该金纳米结构组装体由单晶金(111)纳米盘组成,层与层之间金纳米盘通过晶阶而相互连接形成一个自组装体。通过控制磺化聚苯胺管与金前驱体的质量比,可以得到堆栈状和丛串状两种不同形貌的二维金纳米结构组装体。
3.提出了一种以层状表面活性剂微乳为模板合成纳米介孔金微片的方法。该方法合成的纳米介孔金微片是由许多分形的金纳米盘相互连接而成。其纳米孔(10~50nm)则是这些金纳米盘在二维平面自组织而留下的空隙结构,是二维的,且互相连接。在纳米介孔金微片的合成中,苯胺是还原剂,金的前驱体被苯胺还原成金的纳米结构,同时也伴随着苯胺在其上的氧化聚合。实验中发现,表面活性剂和会的前驱体都对合成过程中的金纳米结构有重要影响。同时,在实验中发现,在酸性条件下,苯胺和表面活性剂形成层状的微乳相,这导致金的前驱体在其内扩散受限,使得金纳米的生长只能沿着层状的微乳相面(001)进行,因而形成二维金纳米结构。
除了用湿化学方法直接合成纳米材料外,层层自组装技术也是合成纳米结构材料的一种有效的途径。本文另一部分工作就是通过静电自组装技术,交替沉积吸附制备含铂纳米结构的有序多层膜材料。
1.提出了一种通过静电层层自组装方法,制备含铂纳米粒子的聚苯胺多层膜。聚苯胺为聚阳离子,而包裹有铂纳米粒子的端基为羧基的树状分子为聚阴离子。该含铂纳米粒子的聚苯胺多层膜在较宽的pH值(≤pH8.0)内仍能保持电活性,并且,对CO和O2有很好的电催化活性,通过调节膜的厚度,可以控制其电催化性能。
2.提出了一种通过静电层层自组装方法,制备负载有铂纳米粒子的碳纳米管多层膜。聚二烯丙基二甲基氯化铵为聚阳离子,而负载有铂纳米粒子的碳纳米管为聚阴离子。该含有铂纳米粒子的碳纳米管自组装多层膜对甲醇的氧化显示出很高的催化电活性和稳定性,而且该方法制备的膜均匀完整,具有三维的纳米多孔结构,且膜的厚度以及组成很容易调控。