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聚氨酯材料作为热塑性弹性体使用时,因具有优良的耐磨性、性能可调范围广和较低的滚动阻力等优点,被广泛应用在轮胎和胶辊等方面,并有着广阔的发展前景。但是作为轮胎材料应用时,会经常承受高速和高压,并产生大量的热量,热量的堆积会导致材料熔融、撕裂和剥离,使其失去性能。所以保证聚氨酯材料在动态条件下的使用寿命成为聚氨酯轮胎的应用难题。针对该问题,本论文通过改变不同的聚合物二元醇、异氰酸酯、扩链剂和热处理温度来调控聚氨酯材料的微观结构,研究其微观结构对动态性能的影响,并利用红外光谱、小角X射线衍射、广角x射线衍射、GPC、DSC、TG和DMTA等测试手段对材料的结构和性能进行表征,具体地(1)通过两步法制备了HDI(六亚甲基二异氰酸酯)为硬段,分别以聚己内酯型、聚碳酸酯型和聚醚型为软段的三种聚氨酯材料,并研究了软、硬段的相容性和相互作用对微相分离、硬段结晶性和动态力学性能的影响；(2)通过两步法合成了聚碳酸酯为软段,分别以HDI, PPDI(对苯二异氰酸酯),MDI(4,4”-二苯基亚甲基二异氰酸酯)为硬段的三种聚氨酯材料,并研究了硬段的对称性和刚性对微相分离、硬段结晶性和和动态力学性能的影响；(3)制备了HQEE(氢醌-双(β-羟乙基)醚),LBEF(4,4’-二羟基联苯)和BDO(1,4-丁二醇)为扩链剂的三种HDI-PC型聚氨酯材料,并研究了扩链剂对相分离、硬段结晶性和和动态力学性能的影响；(4)不同热处理温度对材料微观结构及动态力学性能的影响。研究结果表明,聚氨酯材料的微观相分离、硬段的结晶能力可通过改变软段和硬段的相容性、硬段化学结构的对称性和柔顺性以及扩链剂的结构来进行调控。聚氨酯材料的多层级结构及硬段的结晶性对其低温下的动态损耗和高温下的热力学稳定性有重要的影响。同时聚氨酯材料可通过热处理,改善硬段结晶行为,达到提升材料的模量和高温下的热力学稳定性的目的。