粉煤灰是燃煤火力发电厂和企业各种大型锅炉大量产生的外排固体废物之一,它的露天堆积占用大量土地资源并且造成了严重环境污染。在粉煤灰的形成过程中,由于表面张力作用,粉煤灰颗粒大部分为空心微珠,粉煤灰微珠（FACs）中空,且粒径较大,珠壁是多孔结构,使得其很容易在溶液中被分散,并且价廉易得,因此可以作为理想载体。TiO₂是一种n型半导体光催化材料,它的化学性质稳定、难溶、无毒、成本低、有很强的氧化性和还原性,被广泛运用于光催化法处理有机或无机废水。目前TiO₂在光催化过程中主要存在两个问题:一是光催化和量子效率低,二是因较小粉末粒径导致的难以分离回收。因此,需对TiO₂进行改性和负载,提高其光催化性能和回收利用率。本文采用粉煤灰负载TiO₂制备TiO₂/FACs,利用N元素掺杂改性TiO₂制备N-TiO₂/FACs,并且采用原位水解法将g-C₃N₄与其复合制备g-C₃N₄/N-TiO₂/FACs光催化复合材料。研究复合材料在可见光下降解甲基橙的能力。本论文主要包括以下三个方面:（1）采用溶胶-凝胶法制备TiO₂/FACs光催化复合材料。研究FACs的活化方法、包覆FACs表面的表面活性剂种类和用量以及TiO₂与FACs配比对材料光催化性能的影响。研究发现:使用NaOH溶液活化粉煤灰具有最大比表面积（87.19 m2/g）;TiO₂与FACs的质量比为1:1.5,表面活性剂SDBS量20%时催化剂TiO₂/FACs-1.5具有最大降解率,在可见光照射180 min时降解率达到52%。（2）采用溶胶-凝胶法、均匀沉淀法、原位水解法、水热法和超声水解法5种不同的方法制备N-TiO₂/FACs复合光催化材料,探索制备方法对其结构特性和光催化性能的影响,并对N-TiO₂/FACs的循环再利用进行考察。研究发现:采用原位水解法N-TiO₂粒径最小且均匀的负载在FACs表面;N-TiO₂与FACs之间以物理吸附结合为主;N-TiO₂/FACs-i复合光催化材料具有最大比表面积和最小的禁带宽度（2.44 eV）;其催化效果最佳,可见光照射180 min时降解率达61%,属于一级反应动力学模型。同时循环实验表明催化剂具有较强的稳定性,循环利用6次降解率基本保持不变。（3）采用原位水解法制备g-C₃N₄/N-TiO₂/FACs（CTF）光催化复合材料,利用正交实验研究煅烧温度、煅烧时间以及g-C₃N₄与N-TiO₂配比对催化剂光催化性能的影响,并对最佳条件下的催化剂进行表征和实验。研究发现:催化剂1:1-CTF-550℃-3h具有最大比表面积（97.83 m2/g）和最小的带隙能（2.75 eV）;可见光照射180 min时降解率达72%,是N-TiO₂/FACs的1.3倍,是g-C₃N₄的3.5倍。而且复合光催化材料在溶液中易分散,易于分离回收再利用,实验条件下重复利用7次,降解率都保持在63.2%以上。