论文部分内容阅读
伴随着石墨烯的发现,一个新的材料领—二维纳米材料引起了人们广泛关注。量子限域效应和量子尺寸效应的存在使得二维材料在力热光电磁学等方面与其它传统材料有着明显的差异,显示出独特的物理性质:包括量子霍尔效应、拓扑绝缘体、常温超导、自发磁化和各向异性的传输等特性。二维层状材料在新型电子器件、电池、电致变色显示、化妆品、催化剂和固体润滑剂等许多方面有着一系列应用潜力。石墨烯由于其独特的性能引起了科学家极大地研究兴趣,它是目前为止被最广泛研究的一种二维材料,具有极高的电导率、热传导性和高机械强度等。尽管如此,本征石墨烯不存在带隙,这严重限制了该材料在电子及光电子器件方面的应用,即使经过化学改性仍然只能获得较小的带隙值,且必须以牺牲其它性能为代价,这促使人们去寻找新型的二维材料。最近,Balushi等人通过迁移增强封装生长:技术合成了二维氮化镓,当其表面悬挂键被氢钝化时,二维GaN可维持褶皱状结构,且其带隙值可从体相的3.4 eV增加至单层的5.0 eV。众所周知,在半导体的应用领域,对本征半导体材料进行掺杂是改变半导体特性的重要手段。例如IuxGa1-xN块体半导体合金的带隙可从0.7 eV(InN)连续可调至3.4 eV(GaN)并且始终保持直接带隙特性。然而由于存在比较大的晶格失配(10%),在块体合金中很容易出现相分离。那当从块体变化到二维多层时,三元InGaN合金的性质会有什么不同?为了回答上述问题,本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算结合半经验范德华色散校正的计算方法,系统研究了二维多层及单层GaN、InN及InxGa1-xN合金的结构和电学性质:首先我们计算了本征二维GaN、InN的晶格常数、形成能及带隙随层数的变化趋势。计算结果表明相比GaN,二维InN晶格常数更敏感依赖于层的厚度;在没有H原子钝化的情况下,二维GaN和InN呈平面状构型,其能带拥有间接带隙特性;表面经过H原子钝化后,稳定结构呈褶皱状且转变为直接带隙半导体;此外,我们注意到二维氮化物本征半导体的稳定性随着薄膜厚度的减小而降低。在此基础上我们研究了层的厚度对InxGa1-xN合金中褶皱和平面状两种构型的晶格常数、混合焓和带隙的影响。我们预测被H钝化的褶皱状IuxGa1-xN合金的带隙可从5.6 eV变化0.7 eV,同时保留了直接带隙和较好的布洛赫特性,使其成为未来发光应用的候选材料。此外,由于减少了几何约束,相偏析也被有效抑制。相反,合金元素无序分布导致平面状构型产生严重的晶格畸变,从而失去了价带的布洛赫特性,而合金元素有序的平面合金构型尽管保持了布洛赫特性,但混合焓最高因此难以合成。