碳基催化剂活化过硫酸盐氧化难降解有机物的研究

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过硫酸盐高级氧化技术是去除水体中难降解有机污染物的有效方法,具有良好的应用前景。目前,过硫酸盐氧化技术存在降解效率低、二次污染等问题,严重制约着该技术在实际废水中的应用。针对这些问题,我们分别采用水热联合浸渍法、热聚合法和冷冻干燥法制备出在过硫酸盐氧化技术中兼具非自由基反应和自由基氧化特点的碳基复合材料:颗粒椰壳活性炭基四氧化三钴(GAC-Co3O4)、还原氧化石墨烯基氮化碳(RC-3)和钴掺杂石墨烯气凝胶(Co-GA)。借助现代表征技术对材料的微观结构、形貌、物理化学及光化学性能进行了分析。通过活化过一硫酸盐(PMS)或过二硫酸盐(PDS)氧化降解目标污染物甲基橙(MO)、磺胺间甲氧嘧啶(SMM)、环丙沙星盐酸盐(CIP)、磺胺(SN)和罗丹明B(Rh B)的效率,来评价其催化性能。为碳基催化剂的制备及其活化过硫酸盐氧化难降解有机废水提供技术支持。本论文成果如下:1、以30目左右的颗粒状椰壳活性炭为原料,采用浸渍联合水热法制备出易回收的GAC-Co3O4的复合材料。研究结果表明:GAC负载可有效降低纳米Co3O4的团聚,在PMS氧化甲基橙的降解实验中,GAC-Co3O4(92.1%)的效率是Co3O4的1.2倍,催化活性的提高可能是GAC充当电子转移载体,在反应体系中协同发生了非自由基反应和自由基氧化作用。2、以热聚合尿素制备的g-C3N4同GO合成出协同可见光活化PDS氧化降解有机污染物的RC-3复合材料。研究结果表明:GO的负载可将RC-3(92.3%)的催化性能提高1.79倍,催化活性的提高归因于r GO拓宽了RC-3的光响应范围,降低了光生电子(e-)-空穴(h+)的复合率,甲基橙降解机制为SO4-·、h+和O2-.为主的自由基氧化以及r GO引发的非自由基反应。3、采用水热-冷冻干燥法制备出Co-GA复合材料。研究结果表明:在活化PMS降解SMM实验中,Co-GA复合材料对SMM的降解率为67%,其催化性能是GA的2.16倍,对CIP、SN和Rh B的降解率分别可达到73%、83%和97%。
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本文的主要研究内容是:在Hylleraas坐标下使用瑞利-李兹变分法(简称为Hylleraas变分法),对无穷大核质量下的PsH体系(一个氢原子和一个正负电子对组成的束缚态)以及有限核质量下的PsH及其同位素(PsD、PsT)体系的非相对论能量和各粒子之间距离的期望值进行精密计算。到目前为止,对于一般的三体量子体系,运用Hylleraas变分法求解其薛定谔方程可以得到精度非常高的非相对论能量(10
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