论文部分内容阅读
微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)是一种以微生物作为催化剂将废水中有机物的化学能转化为电能的新技术。但是MFC产电功率低,阻碍了其在水处理中的实际应用。由于电极材料是影响MFC产电的关键因素,许多研究致力于通过合成或修饰碳基电极材料以改善MFC产电。然而,这些方法严重依赖于利用化学药剂作为碳源,还需添加杂原子掺杂剂、活化剂或模板剂等,导致合成成本高,且环境不友好。生物质的主要成分是碳质,且富含杂原子(N、P和S等),经过碳化后得到的自掺杂生物质炭具有制备低成本、高性能MFC电极材料的潜力。近年来,阳极改性主要致力于提高碳基阳极表面积和表面官能团的数量,以提高微生物附着和电极在微生物和阳极间的传递,进而提高阳极性能和MFC产电。本文第一部分是通过合成多孔且富含表面官能团的自掺杂市政污泥炭(SC),并将其与吡咯单体电聚合到3D石墨毡(GF)表面得到聚吡咯/SC复合物修饰的GF(PPy/SC-GF)阳极。结果表明,相比其他对照组,PPy/SC修饰增加了阳极表面积、N/C和表面官能团(O=C-NH2和O=C-O)的相对含量,有利于细菌在阳极附着和电子在细菌和阳极间传递,进而提高了阳极性能和MFC产电性能。负载PPy/SC-GF阳极的MFC产电最大功率密度为568.5 m W m-2,分别是负载聚吡咯/活性炭修饰阳极(PPy/AC-GF)、仅聚吡咯修饰的阳极(PPy-GF)和GF阳极MFC的1.9、2.7和3.5倍。氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)催化剂是MFC阴极核心的部分。本文第二部分将Shewanella oneidensis MR-1菌液与赤铁矿混合进行厌氧培养,得到铁矿@活菌包覆物,在无活化剂和模板的条件下碳化。800℃碳化得到Fe@BC-800在碱、中和酸性电解液中表现出优异的ORR活性。在碱性电解液中,其极化曲线的起始电位和半波电位分别为1.01和0.85 V,均高于商用Pt/C。在中性和酸性电解液中,其起始电位和半波电位略负于Pt/C。物理化学表征的结果表明其优异的活性归因于其具有大的比表面积、良好的导电性、富含活性位点(Fe-N-C、吡啶型氮和石墨型氮)和杂原子掺杂。由Fe@BC-800制备的阴极负载到MFC中,其产电的最大功率密度为1926.7 mW m-2,相比负载Pt/C阴极的MFC高134.5%,表明其具有良好的潜力应用到MFC中。最后,本研究证明了这种易形成的生物质可用于制备性能优异的碳基ORR催化剂,且该催化剂具有替代Pt/C催化剂的潜力。