金属锂负极具有极高的理论比容量（3860 mAh g-1）和极低的氧化还原电位（-3.04Vvs.SHE）,在高能量密度电池中极具应用前景。在实际应用中,为了充分发挥锂金属电池的高能量密度优势,需要使用薄锂负极（比如厚度小于50μm）。然而,薄锂负极的实际应用面临下列问题:薄锂负极在循环时极易造成活性锂耗尽,导致电化学性能急剧衰减;其次,薄锂负极较差的机械强度导致可加工性明显下降,薄锂负极的高效制备面临挑战。为解决上述问题,本论文发展了薄锂负极界面结构调控的方法,有效提高了电化学性能;开发了新型薄锂负极制备技术,制备了电化学性能优异的薄锂负极。该论文主要取得了如下进展:（1）对不同电极厚度（50～500μm）金属锂负极的电化学性能进行了研究,发现电极厚度对金属锂利用率和电极失效行为产生了不同影响。当电极厚度从50μm增加至500μm时,金属锂利用率显著下降,电极失效行为从活性锂耗尽、电极结构破坏转变为电极界面副产物堆积导致界面阻抗持续增加。研究了电极厚度变化下电池循环寿命和能量密度的关系,当电极厚度从500μm降至50μm,正极面容量为2.8 mAh cm-2的LiCoO2（LCO）‖Li全电池循环寿命明显下降,电池能量密度从231.1 Wh kg-1显著增加至479.6 Wh kg-1。该工作对薄锂负极的沉积/溶解行为、失效行为和对全电池能量密度的影响进行了探究,并就薄锂负极在锂金属电池中应用的必要性和存在问题进行了分析,为薄锂负极的研究提供了思路。（2）采用液相合金化的方法在薄锂负极表面构筑了亲锂Li-Zn合金界面结构。电化学测试和表征结果表明Li-Zn保护层降低了金属锂的成核势垒,改善了金属锂负极的电化学极化。金属锂沉积动力学的改善使沉积锂趋向于大尺寸生长,形成致密而均匀的沉积层,有效提升了金属锂沉积/溶解的库伦效率,延长了薄锂负极循环寿命。得益于Li-Zn保护层对电极界面的改善,LiFePO4（LFP）‖Li/Li-Zn表现出优异的倍率性能和循环稳定性,全电池在正极载量为1.7 mAh cm-2、薄锂负极厚度为50μm条件下,以0.3 C充放电可以稳定循环100次,容量保持率达到80%。（3）进一步发展了稳定薄锂负极界面的策略,采用涂布-辊压法制备了由分子筛ZSM-5修饰的薄锂负极Li/ZSM-5,ZSM-5稳定的化学性质促进了电极界面稳定。ZSM-5的多孔结构和表面酸性促进了 Li+的传输,提升了锂离子迁移数,抑制了浓差极化。ZSM-5的电子绝缘性促进了 Li+在保护层下方均匀沉积。使用厚度为50μm的Li/Li/ZSM-5作为负极,LiCoO2‖Li/ZSM-5电池在正极载量为4 mAh cm-2、N/P比为2.5条件下展现出稳定的循环性能,经过100次循环后容量保持率为70%。该工作阐述了分子筛界面结构设计对薄锂负极电化学性能的促进作用,同时加深了对分子筛选择性诱导锂离子传输,抑制电池浓差极化的认识。（4）金属锂脆弱的机械强度导致薄锂负极具有较差的可加工性,以及薄锂负极缺乏高效制备方法。本章在铜箔表面原位构筑具有亲锂性的ZnO层,采用刮刀涂布法将熔融锂涂布在具有ZnO界面的铜箔表面,制备了复合薄锂负极Li/Li-ZnO。电化学测试和表征结果表明,Li/Li-ZnO中的Li-Zn合金促进了金属锂的均匀沉积,延长了电池循环寿命。使用厚度为40μm的Li/Li-ZnO作为负极,LCO‖Li/Li-ZnO电池在面容量为2.2 mAh cm-2、N/P=3的条件下、以0.5 C充放电可以稳定循环100次,容量保持率达到84%。该工作描述了刮刀涂布法在薄锂负极制备中的良好应用前景。（5）为了进一步提升薄锂负极的电化学性能和实现薄锂负极的高效制备,本章采用刮刀涂布法在Cu/Sn集流体表面制备了厚度可控（10～50μm）的薄锂负极。Cu/Sn良好的亲锂性诱导了熔融锂自发铺展并与Sn发生反应,生成的Li-Sn合金均匀分布在金属锂中,制备了 Li/Li-Sn薄锂负极。Li-Sn合金可以作为金属锂的成核位点,有效降低了金属锂的成核势垒,改善了金属锂的沉积/溶解行为。使用厚度为30μm的Li/Li-Sn作为负极,LCO‖Li/Li-Sn电池在正极载量为2.7 mAh cm-2、N/P比为2、0.3 C充放电条件下能够稳定循环100次,容量保持率为77%,能量密度达到662.4 Wh kg-1。该工作进一步发展了刮刀涂布法在薄锂负极可控制备中的应用,提升了全电池的能量密度和循环稳定性,有利于推动薄锂负极在锂金属电池中的应用。