灰熔聚气化残炭颗粒在高温条件下的燃烧特性研究

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我国是多煤少油的国家。根据我国国情,通过煤炭转化,发展基于煤气化的煤基能源和化工系统是实现高效、环保和经济目标的最有效的技术途径。20世纪80年代以来开发研究的灰熔聚煤粉气化技术具有气化炉结构简单、煤种适应性广、产品气中不含焦油等特点。然而增压流化床气化炉中产生固体飞灰即气化半焦,含碳量往往较高,而且气流携带量大,使得总碳利用率不高。半焦中的残碳主要以高温燃烧方式回收热量来提高碳转化率,而气化后生成的煤半焦由于在气化炉中较长时间停留,反应活性下降,具有挥发分低、灰分高、难以燃烧的特点。因此,研究半焦在高温下的燃烧反应特性,以及燃烧反应机理对提高半焦总碳利用率,对实现资源的梯级利用和环境友好有促进作用。本文针对工业气化炉二级旋风分离器捕集的气化后半焦,利用高温携带流反应器(SHERF)进行高温燃烧反应特性试验。在1273K和1573K两个温度,5%和20%两个烟气含氧量下,对反应器轴向不同停留时间下取得焦样分别进行孔隙结构分析以及微晶结构分析。采用了自动吸附仪(ASAP 2020)测定氮吸附等温线,对低温氮吸附等温线形态、BET比表面积及BJH孔容积等孔结构参数进行了分析,并结合分形维数测量和扫描电镜(SEM)对燃烧中气化半焦孔隙结构进一步分析研究。研究表明所收取的半焦样吸附等温线为典型Ⅱ类吸附等温线,高温和更高烟气含氧量均对半焦孔隙结构变化有促进作用,半焦燃烧反应过程中比表面积的变化趋势与半焦燃烧反应速率变化趋势相似,后期燃尽速率主要由焦炭反应活性决定。对灰样进行了拉曼光谱和X射线衍射分析。分析了拉曼光谱G峰(1590cm-1)、D1峰(1360cm-1)、D3峰(在G峰和D峰中间1500-1550cm-1)积分面积比的变化规律以及对半焦反应性的影响。结合X射线衍射进一步论证半焦在燃烧过程中碳基质的分解以及芳香核缩聚的变化规律。本文对气化半焦以及快速热解煤焦进行了燃烧动力学分析。建立了焦炭燃烧模型。该模型考虑燃烧过程中焦炭颗粒的扩散阻力、氧分压并以有效因子来表示真实反应速率常数与本征反应速率常数的比值。通过对其本征速率常数的求解,算得气化半焦活化能为90.9KJ/mol。气化半焦在DTF计算本征反应速率常数与TG计算的本征反应速率常数很好地吻合。通过此燃烧模型可以实现用煤焦低温下的反应性一定程度上推得在高温下的反应速率以及反应性。
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