本文采用密度泛函理论(DensityFunctionTheory，DFT)，在B3LYP/6-31G(d，p)水平上，通过计算NO和N2O分子在H-ZSM-5，Cu-ZSM-5和Fe-ZSM-5分子筛上吸附时的结构优化数据，吸附能(△Eads)，电荷分布和红外光谱数据。分别考察了H型ZSM-5分子筛不同酸性位对NO、N2O分子的吸附及处于ZSM-5分子筛孔道中不同酸性位处的Cu离子和Fe离子对NO、N2O的吸附。得到以下结论：　　 (1)通过单因素方法，分别考察了分子筛簇模型大小，基组水平，零点能校正，吸附温度，吸附压力对DFT计算精度的影响。确定了计算基准；　　 (2)NO和N2O分子在H-ZSM-5分子筛上为物理吸附，在Fe-ZSM-5和Cu-ZSM-5分子筛上为化学吸附；NO和N2O在H-ZSM-5，Cu/Fe-ZSM-5分子筛上吸附为放热过程；　　 (3)H-ZSM-5分子筛不同孔道的酸性位对NO和N2O分子吸附能力不同，处于直型孔道中的α酸性位吸附能力最强；　　 (4)处于ZSM-5分子筛不同孔道的酸性位处的Cu离子和Fe离子对NO和N2O分子吸附能力不同，处于α酸性位处的Cu离子和Fe离子吸附能力最强。　　 在以上理论计算的基础上，基于IRC理论，采用Mulliken布局分析，通过电荷转移(ChargeTransfer，CT)对N2O分子在3簇和7簇Fe-ZSM-5分子筛模型上的直接催化分解反应机理进行了初步探讨，证明N2O在直接催化分解过程中，首先一个N2O分子吸附在Fe离子位形成过渡态，N-O键断裂，N2从分子筛上脱附，留下一个表面吸附O原子。接着Fe离子吸附第二个N2O分子，N-O键断裂后，在Fe离子位形成第二个表面吸附O，两个O原子结合成O2，从分子筛表面脱附，完成N2O分子的分解。