【摘 要】
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我国细颗粒物污染被大众关注,主要是由二次细颗粒物构成,而硫酸盐是二次细颗粒物的重要组成部分。尽管目前SO2排放已经控制在较低水平,但SO2在固体颗粒上的非均相氧化被认为是大气二次硫酸盐的潜在重要来源。过渡变价金属离子是催化氧化SO2的重要驱动力,过渡金属离子的催化氧化对二次硫酸盐的生成可能具有重要作用。我国大气尘的矿物组成中主要矿物包含白云石,而目前SO2非均相研究矿物对象主要为方解石等,对白云石
【基金项目】
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四川盆地高湿静稳大气超细矿物相复合污染物耦合界面反应机制研究,国家自然科学基金重点项目（41831285）；
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我国细颗粒物污染被大众关注,主要是由二次细颗粒物构成,而硫酸盐是二次细颗粒物的重要组成部分。尽管目前SO2排放已经控制在较低水平,但SO2在固体颗粒上的非均相氧化被认为是大气二次硫酸盐的潜在重要来源。过渡变价金属离子是催化氧化SO2的重要驱动力,过渡金属离子的催化氧化对二次硫酸盐的生成可能具有重要作用。我国大气尘的矿物组成中主要矿物包含白云石,而目前SO2非均相研究矿物对象主要为方解石等,对白云石表面二次硫酸盐生成研究较少,因此本研究构建无机气体SO2-典型污染金属离子-矿物相颗粒物反应体系,探究大气典型污染金属离子对白云石矿物颗粒表面硫酸盐形成的影响。本研究选取白云石矿物、大气污染气体SO2、单一或双种的大气颗粒物中反应活性强的金属离子Fe（Ⅲ）、Mn（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）为研究对象,探究金属离子对非均相反应过程的催化作用,不同外界条件光照、相对湿度的变化对其影响。论文主要结论如下:（1）四川盆地主要城市的降尘矿物相主要由石英、方解石、云母、钠长石、白云石、石膏、高岭石组成。白云石矿物在四川盆地城市的降尘中普遍存在,平均占比含量达到5.9%,其中工业城市德阳与攀枝花的白云石比例高达13.0%与16.7%。四川盆地成德绵地区降尘中金属含量依次为Ca＞Al＞Zn＞Fe＞Cr＞Mn＞Cu＞Ni＞As＞Cd＞Pb,Fe、Mn、Cu元素是大气降尘中含量较多且催化活性强的过渡金属元素。（2）水分可促进载负单金属离子Fe（Ⅲ）/Mn（Ⅱ）/Cu（Ⅱ）的白云石矿物颗粒表面对SO2的吸附,Fe（Ⅲ）/Mn（Ⅱ）/Cu（Ⅱ）与白云石矿物颗粒表面部分SO2发生氧化还原反应,表面的Fe2+/Fe3+、Cu+/Cu2+会与H2O2反应价态转化并产生·OH等自由基,光照促进金属不同价态的转化与自由基的产生,并且在O2的存在下共同催化氧化吸附在白云石表面上SO2转化为二次硫酸盐,速率为0.02 ppm/min,载负单金属对SO2的催化氧化效果为Cu（Ⅱ）＞Mn（Ⅱ）＞Fe（Ⅲ）,其中SO2转化率最高可达32.76%。（3）白云石矿物表面载负的金属离子Fe（Ⅲ）-Mn（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）-Cu（Ⅱ）/Cu（Ⅱ）-Mn（Ⅱ）与部分SO2发生催化反应产生·OH等自由基与硫酸根,双金属两者氧化还原电位的差值提高了产物CaSO4·2H2O的生成速率至0.19 ppm/min,双金属催化效果为Fe（Ⅲ）-Mn（Ⅱ）＞Fe（Ⅲ）-Cu（Ⅱ）＞Cu（Ⅱ）-Mn（Ⅱ）,其中Fe（Ⅲ）-Mn（Ⅱ）催化SO2转化为SO42-的效率为68.90%。白云石表面的硫酸根导致其表面方解石的沉淀,提供更多的反应位点。双金属在RH32%可达最佳的反应湿度,O2与光照能增加反应体系的氧化性与金属离子的转化。载负双金属离子后白云石矿物组成成分Ca CO3/Mg CO3表面单位面积产生硫酸根含量小于白云石矿物,说明具有矿物结构的白云石能为反应提供稳定的相界面与发生白云岩化作用提供更多的反应活性位点,产生更多的硫酸盐。
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