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随着现代工业化的快速发展,化石燃料被大量使用,大量化石燃料燃烧导致大量大量二氧化碳被排放到大气中,造成了气候变暖、海平面上升、温室效应等一系列的环境问题,减少大气中CO2迫在眉睫。同时氢能在能源系统中有广泛的应用,其中在交通运输行业的二氧化碳减排作用最为显著。然而氢能存储仍是限制其应用的现存一大难题。甲烷不仅是重要的化工原料,而且也是一个颇具应用前景的储氢载体因此CO2甲烷化反应的研究对二氧化碳的转化利用、可再生能源H2的存储具有重要意义。Ni基催化剂在CO2甲烷化反应过程中容易烧结以及团聚而导致其催化活性的降低。本论文在详细了解CO2加氢甲烷化反应机理的理论基础上,从控制催化剂介孔结构、Ni纳米颗粒尺寸以及分散度等方面,研究了不同制备方法、Ni的负载量以及介孔结构对于催化剂CO2甲烷化性能的影响。主要内容如下:1.本文采用硅溶胶辅助溶液燃烧法制备氧化铈作为载体不同Ni负载量的催化剂(即Ni/Ce的摩尔比),并将该催化剂运用到CO2甲烷化反应中测试其催化活性,最后运用XRD、BET、H2-TPR、TEM等表征方法研究并分析该催化剂的结构性质,确定甲烷化活性最佳的催化剂对应的Ni负载量。实验结果表明适量增加催化剂Ni负载量,催化剂甲烷化活性随之线性增加,过多增加Ni负载量导致反应时金属烧结与团聚导致催化剂活性相应下降,最后得出当Ni负载量为50%时,催化剂性能最佳且稳定性较好。2.在确定最佳Ni负载量之后,研究制备方法对催化剂的影响,研究高效的制备方法。首先运用溶液燃烧法、共沉淀法、硅溶胶辅助溶液燃烧法制备相同Ni负载量的三种不同的催化剂,运用XRD、BET、H2-TPR、TEM等表征方法研究并分析该催化剂的结构性质;表征结果表明相对于其他两种催化剂而言,硅溶胶辅助溶液燃烧法制备的催化剂有具有规则介孔结构、比表面积大、金属氧化物粒径较小、分散度高等优点,其他两种催化剂由于无介孔结构,金属氧化物有团聚现象,导致在还原后与反应后金属镍的大量团聚,影响催化剂的性能。3.对不同方法制备的催化剂进行催化活性的测试(250-450℃)以及稳定性测试(300℃)。实验结果表明,硅溶胶辅助溶液燃烧法制备的催化剂具有最佳的催化活性,尤其是在在250℃时,CO2转化率是其他两种催化剂的3-4倍,说明其具有良好的低温活性;同时该催化剂由于具有介孔结构,金属氧化物均匀分布在载体上,在反应时不会大量出现团聚、烧结等现象,使其保持了优异的催化活性和稳定性,CO2转化率和CH4选择性随反应时间延长几乎没有下降。