【摘 要】
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自工业革命以来,人类大量使用化石能源,化石能源燃烧后向大气中排入巨量的二氧化碳气体。地球大气中二氧化碳含量的迅速升高造成了如全球变暖、极地冰川融化、海洋酸化、海平
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自工业革命以来,人类大量使用化石能源,化石能源燃烧后向大气中排入巨量的二氧化碳气体。地球大气中二氧化碳含量的迅速升高造成了如全球变暖、极地冰川融化、海洋酸化、海平面上升等环境问题。在诸多二氧化碳转化利用方法中,电化学还原二氧化碳备受广泛关注,被认为是合成含碳燃料和实现可持续能源转换和储存的潜在手段。然而,在水系电解液中电化学还原二氧化碳需要较高的过电势以及存在电解水副反应的发生。因此,具有高法拉第效率和低过电势的催化剂对电化学还原二氧化碳的应用至关重要。目前,在众多过渡族金属催化剂中,金和银催化还原二氧化碳的主要产物是一氧化碳。本文的主要内容是磷掺杂碳负载超细纳米金的制备和改性的银纳米线及其在电化学还原二氧化碳中的应用。主要研究内容与结果如下:(1)首先,以次磷酸纳为磷源,通过混合热处理对碳黑进行磷掺杂,然后通过简单的湿化学浸渍法成功制备出平均直径为1.9nm的超细纳米金。以制备的磷掺杂碳负载的超细纳米金(Au@P-C)为催化剂,研究了其电化学还原二氧化碳性能。实验结果表明,Au@P-C在-0.55 V的电压下电催化还原二氧化碳产生的一氧化碳法拉第效率高达93%。(2)通过湿化学方法制备银纳米线,再进行表面硫化,然后通过电化学还原获得脱硫银纳米线(De-SulfidedAgNWs)。在0.5MKHCO3电解液中进行电催化测试发现,De-SulfidedAgNWs的一氧化碳法拉第效率可达81%,较原始银纳米线的60%有了较大的提升。经过分析测试发现银纳米线通过硫化后形成了具有核壳结构的硫化银/银纳米线。电化学还原后的脱硫银纳米线表面由光滑变为粗糙,由单晶变成徽晶。银纳米线通过改性后二氧化碳还原选择性显著提高。
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