高浓度N2O催化分解研究

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N2O催化分解在空间推进中具有良好的应用前景。本文采用γ-Al2O3颗粒为载体,以共浸渍法制备了γ-Al2O3负载MxCo1-xCo2O4(M=Ni,Zn,Mg)尖晶石型复合金属氧化物催化剂;以共沉淀法制备了Ru/Mg/Al类水滑石热分解产物还原催化剂。对各种催化剂催化分解N2O的活性及使用寿命进行了研究,并采用TPR、XRD、BET和XPS等手段对催化剂进行了表征。 尖晶石型复合金属氧化物催化剂对N2O催化分解有较高的活性。本文考察了金属氧化物组成、焙烧温度、焙烧时间和金属氧化物总负载量对催化剂催化活性的影响,并找到了适宜的制备条件。对该条件下制备的催化剂催化活性与N2O空速和炉温的关系进行了考察,并采用多次重复启动的方法对其寿命进行了评价。经比较,总负载量为25%,600℃焙烧3h制得的Ni0.8Co0.2Co2O4/γ-Al2O3尖晶石型复合金属氧化物催化剂具有最佳催化效果。结合各种表征手段,发现催化剂中金属氧化物间发生了相互作用,形成尖晶石晶相并分散于载体表面,高温下催化剂表面钴元素的流失是催化剂失活的主要原因。 共沉淀法制备的Ru/Mg/Al类水滑石热分解产物还原催化剂适宜的制备条件是:Ru/Mg/Al(摩尔比)=15/64/21,焙烧温度650℃,焙烧时间10h。对采用该条件制备的催化剂催化分解N2O过程进行了测试,并进行了寿命评价。对失活前后的催化剂进行了表征,认为高温下催化剂表面钌元素的流失是催化剂失活的主要原因。
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