磁控溅射制备Zr2Al3C4涂层及其抗高温水蒸气氧化性能的研究

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2011年,日本福岛核电站发生严重的爆炸事故,引发世界各国对传统核燃料包壳材料(锆合金)安全性能的评估。而此次事故主要是锆合金在高温环境中与水蒸气反应,产生氢气而引起的。结合当前实际情况,世界各国核电站大量使用锆-二氧化铀燃料系统,以及新型替代核用材料目前还存在理论阶段,实际应用很少。因此对传统锆合金进行表面改性将是当前提高锆合金在核用领域安全性能的最可靠和实用的解决方案。三元层状化合物MAX相兼具金属和陶瓷的双重性能,特别地,由于其良好的抗高温氧化以及耐中子辐照损伤性能将有望在核材料领域发挥重大的作用。本研究选用Zr2Al3C4 MAX相作为锆合金表面改性材料,一方面Zr2Al3C4具有良好的抗高温氧化性能以及机械性能,二是由于当前制备条件的限制,对Zr-Al-C体系涂层研究较少,大大限制其性能的研究。因此在锆合金表面制备Zr2Al3C4涂层,对Zr-Al-C涂层体系在核材料领域的应用将起到极大的促进作用。本文选用Zr2Al3C4涂层材料,主要得到如下结论:(1)采用磁控溅射+高温退火在单晶氧化铝(Al2O3(0001))基底上获得纯度较高的Zr2Al3C4相涂层。选择Al2O3(0001)为基底,通过对涂层成分、沉积时间、退火温度及时间等工艺参数的调整,最终获得Zr2Al3C4相结晶的最佳工艺参数。(2)以锆合金为基底,在其表面获得Zr2Al3C4相涂层。采用获得的最佳工艺参数在锆合金表面制备Zr2Al3C4涂层,发现在锆合金基底与涂层之间发生严重的扩散现象,通过添加Al-C/Si中间层,成功减缓了涂层与基底之间的扩散。以金属等多晶材料为基底制备MAX相涂层时,选择合适的中间层是必要的。(3)Zr2Al3C4相涂层在1000-1200℃高温水蒸气环境中具有良好的抗氧化性。在高温水蒸气环境中,涂层表面生成ZrO2和Al2O3氧化层,大大提高了锆合金的抗高温水蒸气氧化性能。并且在氧化过程中发现,涂层与基底的结合力也是影响涂层抗高温水蒸气氧化性能的重要因素。
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