过渡金属掺杂碳基复合材料的制备及其在汞离子电化学检测中应用研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:m104129495
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随着世界工业化的发展,造纸、采矿等工业活动日益加剧,重金属引起的环境污染问题变得尤为突出。其中,Hg2+被认为是主要的重金属污染之一,由于具有高毒性和不可降解性,即使低浓度的Hg2+也会对生态环境和人体造成威胁,环境中的Hg2+在微生物作用下还可能转化为毒性更强的有机汞(如甲基汞等)。因此,寻找一种快速、灵敏的方法检测环境中的Hg2+变得尤为重要。电化学方法因为成本低、灵敏度高以及便于携带等优点被广泛应用于重金属离子的分析。石墨烯是一种六边形蜂窝状的二维碳基纳米材料,因其独特的物理化学性质而备受关注,比如超高的导电能力和巨大的比表面积等。本论文从石墨烯材料的改性研究入手,通过掺杂过渡金属构建两种适用于快速检测水中Hg2+的新型电化学传感器,探究新型传感器对Hg2+的分析能力和抗干扰能力等,并对相关机理做出解释,具体内容如下:第一,以茶多酚为还原剂和保护剂,制备了稳定性好、富含活性位点的零价铁/还原氧化石墨烯纳米复合材料(rGO-ZVI-P),并将其修饰电极构建电化学传感器用于检测Hg2+。由于零价铁和石墨烯之间的协同作用,rGO-ZVI-P传感器对水中的Hg2+表现出独特的亲和力。利用方波阳极溶出伏安法(SWASV),在-1.2 V电压下积累180 s,在磷酸盐缓冲液(p H=5.00)中的检测性能最佳。在此条件下,Hg2+的检测灵敏度为41.42μA/μM,检测限为1.2 n M。我们利用0.5μM的Cd2+、Pb2+及Cu2+等二价金属阳离子作为干扰,研究了rGO-ZVI-P传感器的抗干扰性能等。最后,对新型传感器的稳定性和在实际水样中的表现进行了评估。第二,通过热解MIL-101(Fe)晶体制备了高导电、活性位点充分暴露的石墨烯复合材料(rGO-Fe@C)。相关表征发现,Fe@C材料表现为多孔碳包裹Fe3O4的结构,并相对均匀地分布在石墨烯表面。将rGO-Fe@C复合材料修饰在玻碳电极上构建电化学传感器,用于检测水中的Hg2+。由于rGO-Fe@C的优良导电性以及更多的吸附活性位点,在经优化的实验条件下,对Hg2+的检测灵敏度为34.47μA/μM,检测限为1.5 n M。此外,对传感器的抗干扰性能、稳定性以及实际水样检测的可行性也进行了评估。
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