NaZn13型La(Fe,M)13(M=Al,Si)化合物由于其价格低廉、环境友好且具有大磁热效应，有望成为优良的磁制冷工质。其磁性和磁热效应的研究对基础磁学和应用磁学的发展都有重要的意义。本论文通过添加间隙原子以及稀土位和Fe位原子替代等系统地研究了La(Fe,M)13化合物的磁性和磁热效应，得到主要结果如下： 利用固-固相反应成功制备了温度稳定性好、居里温度连续可调的LaFe13-zAlzCδ间隙碳化物。系统研究了间隙原子C对LaFe13-zAlz化合物磁性和磁热效应的影响。观察到碳原子的引入并不改变化合物的晶体结构，但随碳含量增加，晶胞体积膨胀，铁-铁原子间铁磁相互作用增强，基态由反铁磁态转变为铁磁态，居里温度从191K到291K连续可变，在相变温度附近观察到大磁熵变。在相应温区有望成为优良的磁制冷材料。 研究了RxLa1-xFe11.5Al15(R=Ce,Pr,Nd)化合物的结构，磁性和磁熵变，重点研究了Nd替代La对LaFe11.5Al1.5化合物磁性和磁熵变的影响。实验结果表明：稀土原子半径越大，越有利于NaZn13型结构的稳定，容易合成RxLa1-xFe11.5Al1.5单相化合物；晶胞体积收缩以及稀土-Fe相互作用的引入导致了复杂磁性质的产生。Nd0.1La0.9Fe11.5Al1.5化合物低温下表现为反铁磁背底与铁磁小颗粒共存；Nd0.2La0.8Fe11.5Al1.5化合物的磁性和比热测量的结果表明，两种方法得出的等温磁熵变结果吻合很好，从实验上验证了用Maxwell关系计算一级相变材料体系中磁熵变的合理性，并发现该化合物在相近温度发生铁磁-反铁磁和反铁磁-顺磁两个相变，在一较宽温区得到了近似恒定的磁熵变值(9J/kg.K)，研究分析表明铁磁-反铁磁相变前后费米面附近电子浓度的强烈变化导致了大的熵变。 系统研究了Mn替代Fe对La(Fe1-yMny)11.7Si1.3(y=0.01,0.02和0.03)化合物磁性和磁熵变的影响。实验结果表明：由于Fe-Mn原子间的反铁磁耦合，使La(Fe1-yMny)11.7Si1.3化合物的居里温度从y=0时的191K快速下降到y=0.03时的127K，且发现化合物在相变温度附近具有高于Gd两倍的大磁熵变。研究了间隙原子H对La(Fe1-yMny)11.7Si1.3化合物的影响。发现H原子引入导致晶胞体积膨胀，Fe-Fe原子间的交互作用增强，居里温度升高到室温，在室温区观察到大磁熵变。 首次在La(Fe1-yMny)11.4Si1.6化合物中观察并实验验证了顺磁-自旋玻璃转变行为。La(Fe1-yMn)11.4Si1.6化合物中，Fe-Fe原子间是铁磁交换耦合，而Mn-Mn和Fe-Mn之间是反铁磁耦合。Mn原子对Fe的随机替代以及铁磁和反铁磁两种作用互相竞争，使化合物产生强烈的阻锉，从而产生自旋玻璃行为。当Mn含量较低时，长程的铁磁相互作用起主要作用，因此y≤0.04的化合物在整个温区都呈现铁磁态；随着Mn含量的进一步增加，化合物Mn-Mn和Fe-Mn原子间的反铁磁耦合增强而Fe-Fe原子间的铁磁耦合减弱，最终两种作用相当，互相竞争引起阻锉，长程有序消失，从而表现为自旋玻璃行为。介于两者之间的成分，对外表现的则是重入自旋玻璃行为，即从顺磁-铁磁再到自旋玻璃的转变。得到了该化合物的磁相图。 在La(Fe1-yMny)11.4Al1.6化合物中，Mn替代Fe将导致晶胞体积略有膨胀，Fe-Fe原子间的距离增加，使化合物中Fe-Fe原子间的弱反铁磁耦合转变为铁磁耦合，同时Mn的替代也使Fe-Mn原子间的反铁磁耦合随Mn含量增加而增强，铁磁和反铁磁相互作用的竞争导致了化合物自旋玻璃行为的产生，自旋玻璃的冻结温度随Mn向低温区移动。 通过添加间隙原子C的方法，研究了La(Fe,Si)13化合物的居里温度与晶胞体积之间的关系。分析得出该化合物的居里温度由晶胞体积和巡游电子浓度共同决定，解释了La(Fe,Si)13体系的反常居里温度现象。