【摘 要】
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丙烯是石油化工产业的重要原料之一,丙烯及其衍生品生产的化工产品,与我们生活密切相关。基于现在丙烯供求关系变化,国内丙烯产能已满足不了市场的巨大缺口。本文研究了负载型金属氧化钨催化剂用于烯烃交换互置反应,采用固定床评价装置评价催化剂的活性。并通过XRD、N2吸附-脱附、TEM、Raman、H2-TPR、NH3-TPD等手段表征样品织构性质,配位,酸性质等信息。本人经过文献调研发现催化剂的表面酸性的酸
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丙烯是石油化工产业的重要原料之一,丙烯及其衍生品生产的化工产品,与我们生活密切相关。基于现在丙烯供求关系变化,国内丙烯产能已满足不了市场的巨大缺口。本文研究了负载型金属氧化钨催化剂用于烯烃交换互置反应,采用固定床评价装置评价催化剂的活性。并通过XRD、N2吸附-脱附、TEM、Raman、H2-TPR、NH3-TPD等手段表征样品织构性质,配位,酸性质等信息。本人经过文献调研发现催化剂的表面酸性的酸性,在分子筛中的微观化学环境与催化剂催化性能之间确实存在联系。但是目前的文献报道过多局限于现象的发现;对于分子筛中表面酸性对于催化活性的影响尚不明确;分子筛上的活性位点与金属离子如何起到协同催化作用。所以,本课题针对WOx/SBA-15催化剂的表面酸性与烯烃交换互置反应构效关系等进行了关联性研究。通过X射线粉末衍射;氮气吸附脱附;氨气程序升温脱附,拉曼光谱等对催化剂进行表征,探讨催化剂催化活性产生差异的原因。旨在通过调控载体,制备不同载体负载的钨基催化剂(HY,Na Y,USY等),通过对比载体之间的酸性酸位进行辨析,研究发现载体强酸性反应发生氢转移过程,导致催化活性不佳。WOx/USY丙烯收率不足5%,在反应一小时后失活。WOx/Na Y,WOx/HY同样表现出了低的催化活性,二者丙烯产率不足3%。同时以SBA-15为载体,通过调控负载量引入活性组分WOx,讨论WOx分散性对烯烃歧化反应的影响,以及不同负载量下催化剂酸性的变化,确定催化剂酸性来源。实验结果发现WOx的引入给催化剂带来了酸性,同时负载量10%的样品催化活性最佳,丙烯收率可达50%,丙烯选择性可达90%。在以上研究的基础之上,通过在纯硅载体SBA-15掺杂Al,制备不同Al含量的Al-SBA-15,并对载体进行表面修饰以及间接改变表面酸性,同时以偏钨酸铵为活性组分钨源,湿浸渍法制备WOx/Al-SBA-15催化剂,讨论表面酸性和第二金属的引入对催化剂催化活性的影响,结果表明,Al物种的引入改变了WOx在载体上的分散度,Al物种引入量越大,WOx分散度越好。同时Al的引入改变了样品的酸性,带来了B,L酸位。结合催化反应评价数据发现,WOx/SBA-15催化性能最佳,丙烯产率和丙烯选择性随Al的引入量的增加而降低。本课题的研究以期为烯烃歧化载体表面修饰的研究提供一定的基础。
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