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砷(As)是一种备受关注的致癌性环境污染物。由于砷污染水体往往也受到富营养化的困扰,使得富营养化与砷污染的关系受到广泛关注。水环境中的砷存在多种形态,各形态的迁移特性及生物毒性不同,且能够在生物地球化学因素的影响下互相转化。富营养化引起的藻华暴发及水环境变化不仅影响砷在水体中的转化,还调控着砷在水-沉积物界面的环境行为。本论文以砷的生物转化为切入点,围绕富营养化及水华藻类在水环境中砷迁移转化中的作用与机理展开研究,对深入了解水生态系统中砷的生物地球化学循环及潜在生态风险具有重要意义。 论文选取太湖不同营养水平湖区(竺山湾、梅梁湾、贡湖湾、南太湖),运用多元统计分析技术,在调查表层水砷形态分布特征及其与水质参数关系的基础上,分析了表层沉积物砷赋存形态、分布特征及潜在生态风险与沉积环境的联系,由此探讨了富营养化对砷迁移转化的调控作用,并通过室内模拟实验探讨了氮、磷对铜绿微囊藻砷代谢的影响。主要结果包括以下方面: 1)总砷(TAs)和砷酸盐[As(Ⅴ)]在竺山湾和梅梁湾表层水中的含量明显高于贡湖湾和南太湖,且夏、秋两季两者含量较冬、春季有显著增加。受浮游藻类对砷生物转化的作用,夏季北部湖区(竺山湾、梅梁湾、贡湖湾)中亚砷酸盐[As(Ⅲ)]和甲基砷的含量均明显高于南太湖。根据多元统计分析结果,总磷(TP)、总铁(TFe)、总锰(TMn)、叶绿素(Chl-a)和溶解性有机碳(DOC)显著影响太湖表层水中砷的时空分布。其中,TP、TFe、TMn和DOC含量与TAs和As(Ⅴ)分布存在正相关;同时,Chl-a和DOC含量对As(Ⅲ)和甲基砷的分布呈显著影响。此外,TP升高显著抑制了As(Ⅴ)的生物转化,DOC和Chl-a则分别促进了As(Ⅴ)的还原和甲基化作用。 2)太湖表层沉积物中的砷赋存形态呈现明显的空间分布特征,其中,有效态砷和潜在有效态砷在北部富营养湖区的含量及百分比均高于南太湖,残渣态砷在北部湖区的含量则低于南太湖。根据相关分析结果,沉积物中总氮(TN)、TP、总有机碳(TOC)、总氧化铁(TFe2O3)、氧化铝(Al2O3)、TMn和粘粒含量与多种砷形态(残渣态除外)呈显著正相关,表明外源贡献与沉积环境共同影响沉积物中砷赋存形态的分布。 间隙水TAs、As(Ⅴ)、As(Ⅲ)与沉积物中非专性吸附态砷(F1)、专性吸附态砷(F2)、晶体形铁氧化物结合态砷(F4)以及水体TAs和砷形态均呈正相关,显示了砷在水-沉积物界面的迁移行为。无定形铁氧化物结合态砷(F3)与水体氮磷、Chl-a、DOC、TMn等均呈显著正相关,说明富营养化影响下无定形铁氧化物的还原溶解促进了砷的内源释放。F1、F2和F3态砷之和与水体TAs呈显著正相关,证实了内源砷释放对水体砷分布的调控。 3)地累积指数(Igeo)和潜在生态风险指数(Eri)评价结果显示,各湖区的砷含量均处于清洁—轻度污染水平,且竺山湾的砷含量存在相对更高的生态风险。风险指数编码法(RAC)评估结果显示各湖区砷含量均处于中等风险水平,且北部富营养湖区的RAC指数均高于南太湖。根据次生相与原生相比值法(RSP)结果,各湖区的砷污染程度均较严重,且RSP指数为竺山湾>梅梁湾>贡湖湾>南太湖。因子分析结果显示,RAC和RSP指数与TFe2O3、TOC、TN、细颗粒(包括粘粒与粉砂粒)含量等理化参数存在正相关,而Igeo和Eri指数与TAs、TFe2O3、Al2O3、TMn含量存在正相关。 4)室内模拟实验结果表明,环境中氮含量的升高可显著提高铜绿微囊藻的生长速率,从而间接促进微囊藻对砷酸盐的生物甲基化作用。相反,基于磷与砷对磷酸盐转运通道的竞争,磷含量水平的升高明显抑制了铜绿微囊藻对砷酸盐的吸收和代谢作用。