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甲硫醇(CH3SH)是一种具有高毒、高腐蚀性的酸性恶臭气体,严重威胁人身安全、亟需治理的污染物之一。甲硫醇气体的去除方法较多,催化分解法因具有去除率高、能耗低、几乎无二次污染等优点,被认为是最经济有效的处理方法之一。本文以一系列稀土金属(La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Er、Y)作为活性组分,采用等体积浸渍法分别改性HZSM-5分子筛催化剂,用于催化分解甲硫醇。然后,筛选出活性较好的稀土金属改性的HZSM-5分子筛,并对其进行负载量的研究,筛选出最佳负载量,对活性较佳的催化剂进行稳定性和失活再生的研究。采用XRD、N2-吸脱附、NH3-TPD和CO2-TPD等表征手段对催化剂进行表征,探讨稀土改性对HZSM-5分子筛的结构和表面物化性能的影响。主要结果归纳如下:(1)不同稀土金属改性HZSM-5分子筛催化剂,大大提高了其催化分解恶臭气体甲硫醇的活性,其催化活性的顺序为:La/HZSM-5>Sm/HZSM-5>Nd/HZSM-5>Gd/HZSM-5>Y/HZSM-5>Eu/HZSM-5>Er/HZSM-5>Pr/HZSM-5>Ce/HZSM-5>HZSM-5。这主要是由于不同稀土改性后的HZSM-5分子筛的原有结构没有被破坏且形成新的介孔-微孔多级孔道结构;且调节HZSM-5分子筛表面的酸碱性,使其酸性中心数量减少,而碱性中心的数量大大增加。(2)探讨不同负载量的La和Nd分别改性HZSM-5分子筛催化降解甲硫醇的活性。实验结果为La和Nd的最佳负载量都为13%,负载量较低和过高都不利于甲硫醇的分解。通过XRD、N2吸脱附、NH3-TPD和CO2-TPD等表征可知:经不同含量La和Nd改性后HZSM-5分子筛的结构保持完整,且La和Nd物种高度分散在HZSM-5分子筛的表面上;稀土 La和Nd改性HZSM-5分子筛使其比表面积和微孔体积减少,且随La和Nd含量的增加比表面积减少越多,这是由于过多的La和Nd物种堵塞分子筛的微孔孔道,因此过多的La和Nd改性的HZSM-5分子筛不利于甲硫醇的催化降解;而且La和Nd还能够调节分子筛表面的酸碱性,使分子筛表面的碱性中心的数量大大增加和碱性中心强度有所增强,有利于酸性气体甲硫醇更易更快的吸附在分子筛的表面上,再通过分子筛上存在一定量的酸性中心来催化分解甲硫醇。(3)对13%La/HZSM-5分子筛和13%Nd/HZSM-5分子筛催化剂进行催化分解甲硫醇的寿命实验,13%La/HZSM-5分子筛寿命高达110h,13%Nd/HZSM-5分子筛催化剂的寿命也远高于HZSM-5分子筛,其反应80h后甲硫醇的转化率还有60%左右。而13%La/HZSM-5分子筛和13%Nd/HZSM-5分子筛催化剂失活主要是由于反应中产生的积炭覆盖在分子筛的表面上,而13%La/HZSM-5分子筛和13%Nd/HZSM-5分子筛的强酸位点消失,能够抑制积炭的产生,使催化剂具有较长的催化活性。该催化剂也能够进行多次再生,且再生后催化剂催化分解甲硫醇的效果仍然保持了原来良好的活性和稳定性。具有广泛的工业化应用前景。