金属离子(原子)与小分子形成的化合物的成键方式一直是科学家研究领域的重点之一，它们在结构和性质等各个方面的特殊性，使它们在化学化工、生命科学以及材料科学等领域有着广泛的应用前景。近几十年来，金属化合物发展迅速，合成众多，不断地吸引着更多的科学家从事这方面的研究。比如，有人致力于开发金属化合物的实际应用，而且已经发现某些具有特殊的催化活性、生物活性和导电性能的化合物。而有人侧重于新型金属化合物的合成及其结构规律和成键理论研究。深入认识金属原子化合物间化学键的成键本质，无疑会对于相关领域的研究工作有重要的帮助作用。金属离子与一氧化碳形成的化合物在实验上运用红外光谱技术有大量研究，形成化合物后C-O键的振动频率发生了红移或蓝移。以前的理论研究主要有两种，一种是用杜瓦-查特-道卡森（Dewar-Chatt-Duncanson，DCD）模型，然而DCD模型只考虑了电荷转移，对化合物中的红移可以进行解释，然而对于蓝移产生的起因不能有效进行分析解释。还有一种理论由Frenking等人提出，他们的研究表明C-O的蓝移起因主要是由极化作用引起。基于这两种研究模型和我们之前的研究，本论文的主要研究目的就是看是否能形成一个统一的解释来明确金属羰基化合物中的C-O键的蓝移和红移的起因，电荷密度重新排布和重新杂化两者的相互作用是否对于金属羰基化合物也适用。本论文的研究无疑会对金属羰基化合物频移的起因的理论研究有着非常重要的推动和升华作用。本论文从理论上研究了金属离子与一氧化碳间的相互作用及其对红外光谱的影响，并重点讨论了电荷重新分布与轨道的重新杂化作用对复合物中C-O键的强度和振动频率的影响。另外我们采用分子内原子轨道理论（AIM）来研究金属离子与配体之间的成键本质。本论文工作主要包括以下三部分：（1）用NBO理论分析Cu~+(CO)n(n=1-8)中C-O键产生的蓝移的本质，AIM理论研究化合物中的两种Cu~+…C键的成键本质。NBO分析表明反馈π键和重新杂化两种相互竞争作用可以解释Cu~+(CO)_n(n=1-8)中C-O键产生的蓝移的起因。我们的研究强调了反馈π键在C-O键蓝移的重要作用。另外Cu+…C键的本质也是本部分的研究重点。Cu~+(CO)n(n=1-4)和Cu+(CO)n(n=5-8)中的Cu+…C键不同，因为后者的化合物中CO配体有第一层和第二层两种。我们用拓扑分析的方法，来分析Cu~+…C键的成键本质。（2）用B3LYP方法对Au~+(CO)_n(n=1-4)化合物进行结构优化，频率和结合能的计算。用NBO方法研究C-O键频移方向和蓝移顺序。NBO研究表明反馈π键和重新杂化两种相互竞争作用也可以解释Au~+(CO)_n(n=1-4)中C-O键的蓝移起因。（3）继续对Fe~-(CO)_n(n=1-4)化合物的研究，在B3LYP水平上进行构型优化，伸缩频率和相互作用能的计算。用自然键轨道理论解释了C-O键发生红移的化学起因。并用AIM方法分析Fe-…C键的化学键本质。当金属离子和一氧化碳形成复合物时，两者产生少量电荷转移并且发生了重新杂化，使化合物的几何结构和频率发生改变。NBO分析表明，化合物中的频移由电荷转移和重新杂化两种因素决定。这两种相互作用共同作用是金属羰基化合物中C-O键振动频率的变化方向和频移顺序的原因。